Die Modellierung der Bildung von Auswurfmaterial vom Typ B zeigt die Bedingungen im Reaktorblock 1 während der Atomkatastrophe von Fukushima Daiichi

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 3686 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Zum ersten Mal wurde ein Modell entwickelt, um die Abkühlung der vom Reaktorblock 1 des Kernkraftwerks Fukushima Daiichi abgeleiteten, Radiocäsium enthaltenden Mikropartikel vom Typ B zu simulieren, die während der Kernschmelze 2011 in die Umwelt verteilt wurden. Durch die Herstellung einer Analogie zwischen CsMP „Typ B“ und vulkanischen Pyroklasten simuliert das vorgestellte Modell die schnelle Abkühlung eines sprudelnden Silikatschmelzfragments bei atmosphärischer Freisetzung. Das Modell reproduzierte erfolgreich die bimodale Verteilung der Innenhohlraumdurchmesser, die in CsMP vom Typ B beobachtet wurde. Die Abweichungen resultierten jedoch hauptsächlich aus der Vernachlässigung der Oberflächenspannung und der Koaleszenz der Innenhohlräume. Das Modell wurde anschließend verwendet, um die Temperatur innerhalb der Reaktoreinheit 1 im Augenblick vor der Wasserstoffexplosion abzuschätzen – zwischen 1900 und 1980 K. Ein solches Modell demonstriert die Genauigkeit des vulkanischen Pyroklasten – CsMP-Analogon vom Typ B – und bestätigt radiale Schwankungen in Abkühlgeschwindigkeit als Ursache für die vesikuläre Textur des Auswurfs der Einheit 1. Die präsentierten Ergebnisse bieten Spielraum für die weitere Untersuchung des Vergleichs zwischen vulkanischen Pyroklasten und CsMP vom Typ B durch Experimente, die ein tieferes Verständnis der spezifischen Bedingungen im Reaktorblock 1 während der katastrophalen Kernschmelze im japanischen Küstenkraftwerk ermöglichen werden.

Am 11. März 2011 ereignete sich vor der Ostküste Japans das große Tōhoku-Erdbeben der Stärke 9,0. Der daraus resultierende Tsunami überschwemmte 560 km2 Land, zerstörte über eine Million Gebäude und tötete etwa 19.000 Menschen1,2. Der wirtschaftliche Schaden wurde auf 235 Milliarden US-Dollar geschätzt, was es zur teuersten Umweltkatastrophe in der Geschichte macht3. Das 180 km vom Epizentrum des Erdbebens entfernte Kernkraftwerk Fukushima Daiichi (FDNPP) bestand aus sechs Siedewasserreaktoren, die schematisch in Abbildung 1 dargestellt sind und von der Tokyo Electric Power Company (TEPCO) betrieben wurden. Bei der Erkennung des Erdbebens um 14:46 Uhr japanischer Standardzeit (JST)4 wurden alle drei in Betrieb befindlichen Reaktoren des FDNPP, Blöcke 1, 2 und 3 (die Blöcke 4, 5, 6 waren zu diesem Zeitpunkt offline), durch Einschalten sofort abgeschaltet Spaltungshemmende Steuerstäbe (auch bekannt als Safety Control Rod Axt Man – „SCRAM“). Während sich die Station seismisch als robust erwies, beschädigte das Erdbeben die externe Stromübertragungsinfrastruktur und zwang das Kraftwerk, auf Notstromdieselgeneratoren umzusteigen. Diese versagten 40 Minuten später, als das gesamte Gelände von einer 15 m hohen Tsunamiwelle überschwemmt wurde, was zu einem Stromausfall in der gesamten Station führte5. Darüber hinaus wurden die Meerwasserpumpen, Restwärmeabfuhrsysteme und elektrischen Schaltanlagen durch den Tsunami zerstört, wodurch alle Kernkühlungsmöglichkeiten der Anlage außer Kraft gesetzt wurden. Eine Stunde nach „SCRAM“ produzierten die drei in Betrieb befindlichen Reaktoren immer noch etwa 1,5 % ihrer nominalen Wärmeleistung durch den Zerfall von Spaltprodukten2. Isoliert von ihrer ultimativen Wärmesenke stiegen Temperatur und Druck in den Reaktordruckbehältern (RPV) schnell an und erzeugten große Mengen Dampf. Darüber hinaus erzeugte die exotherme Wechselwirkung der Zirkoniumhülle mit diesem überhitzten Dampf schätzungsweise 130 kg Wasserstoff im Reaktorblock 16. Verschiedene Versuche, den wachsenden Druck zu mildern und jeden einzelnen Reaktorkern zu kühlen, schlugen nach und nach fehl und gipfelten in Kernschmelzen. Am 12. und 14. März kam es in den FDNPP-Blöcken 1 und 3 zu Wasserstoffexplosionen, die die Dächer beider Reaktorgebäude sprengten. Obwohl der Reaktorblock 4 nicht in Betrieb war, explodierte er ebenfalls aufgrund eines Zustroms von brennbarem Gas, das aus dem nahegelegenen Reaktorblock 37 ausströmte. Obwohl das Reaktorgebäude des Blocks 2 nicht explodierte, entwickelte sich am 15. März sein primärer Sicherheitsbehälter (PCV). ein Leck2, das den größten Teil der radioaktiven Kontamination an Land durch den Vorfall freisetzte8.

Schematische Darstellung des Mark-I-Containments im Zusammenhang mit den Siedewasserreaktoren (SWR), die in den FDNPP-Blöcken 1–5 verwendet werden. Wasser wird sowohl als Kühlmittel als auch als Neutronenmoderator (über seine Durchflussrate) zusammen mit neutronenabsorbierenden Steuerstäben zur Steuerung der Reaktivität verwendet. Als Kernbrennstoff wurde in den Reaktorblöcken 1 und 2 reines Uranoxid (UO2) verwendet, während in Reaktorblock 32 eine Komponente aus Mischoxid (MOX) verwendet wurde. Diese Brennelemente sind von einer Zirkoniumumhüllung (Zircaloy-4) umgeben Die Primärbehälterbaugruppe und die Rohre für das Wärmetauschernetz sind mit einer Steinwolle-Isolierung verkleidet. Wiedergabe mit Genehmigung der IAEA4.

Durch den FDNPP-Unfall, der auf der Internationalen Skala für nukleare und radiologische Ereignisse (INES) mit der höchsten Stufe 7 bewertet wurde, wurden schätzungsweise insgesamt 340–800 PBq Radioaktivität in die Umgebung freigesetzt. Dies entsprach etwa einem Zehntel der Strahlung, die während der Katastrophe im Kernkraftwerk Tschernobyl im Jahr 1986 freigesetzt wurde9. Die kumulativen Freisetzungen aus den drei FDNPP-Reaktorblöcken führten in Kombination mit ihrer intermittierenden Abkühlungshistorie zu einer vielfältigen Reihe von Emissionen, die weitaus komplexer waren als die einzelne Freisetzungsepisode während der Tschernobyl-Katastrophe8. Die freigesetzten Radionuklide breiteten sich in ganz Japan aus, wie in Abbildung 2 dargestellt, und bestanden hauptsächlich aus den Radiocaesiumisotopen \(^{134}\)Cs und \(^{137}\)Cs mit Halbwertszeiten von 2,06 und 30,07 Jahren bzw. Radioiod, \(^{131}\)I, mit einer deutlich kürzeren Halbwertszeit von 8,02 Tagen10. Aufgrund seiner Halbwertszeit von 8 Tagen zerfiel letzteres schnell aus der Umwelt und hinterließ Radiocäsium als primären Gamma-emittierenden Schadstoff.

Nach dem Unfall wurde in den umliegenden Böden, Flüssen und Pflanzen in großem Umfang eine lösliche Form von Radiocäsium nachgewiesen11. Die unlösliche Form des aus Fukushima stammenden Radiocäsiums wurde erstmals zwei Jahre nach dem Unfall von Adachi et al.12 in der Umwelt identifiziert. Diese als „caesiumhaltige Mikropartikel“ (CsMP) bezeichneten Partikel im Mikrometerbereich basieren auf SiO\(_{2}\) und weisen eine hohe spezifische Radioaktivität auf. Ihr glasartiger Zustand macht sie resistent gegen Erosionsprozesse, was bedeutet, dass sie eine weitaus größere dauerhafte Strahlengefahr darstellen als die lösliche Form von Radiocäsium13,14. Da CsMP während des FDNPP-Unfalls in den Reaktoren gebildet wurde, liefern seine Eigenschaften wichtige Einblicke in die Chronologie und die Bedingungen der Kernschmelze15. Die Untersuchung von CsMP ist daher von entscheidender Bedeutung für die Beurteilung des Ausmaßes der Reaktorschäden und die Planung ihrer Stilllegung sowie für die Sanierung der kontaminierten Gebiete rund um FDNPP.

CsMP wurden grob in zwei Gruppen eingeteilt: „Typ A“ und „Typ B“, die aus Reaktorblock 2 bzw. Block 1 stammen16,17. Diese Gruppen zeichnen sich vor allem durch ihr unterschiedliches \(^{134}\)Cs/\(^{137}\)Cs-Aktivitätsverhältnis aus, das durch den unterschiedlichen Brennstoffabbrand in jedem Reaktor entsteht. Durch Vergleich dieser gemessenen \(^{134}\)Cs/\(^{137}\)Cs-Verhältnisse mit denen, die analytisch mithilfe der Reaktorkerninventarmodellierung18 berechnet wurden, wurden die Quellreaktoren von „Typ A“ und „Typ B“ CsMP ermittelt wurden erfolgreich identifiziert. Zusätzlich zu ihrem Cs-Aktivitätsverhältnis unterscheiden sich die beiden CsMP-Typen durch ihre Morphologie. „Typ-A“-Partikel sind kleiner, haben eine Größe von 2 bis 10 μm und sind stark kugelförmig und werden daher allgemein als „Cs-Kugeln“2 bezeichnet. Im Gegensatz dazu ist „Typ B“-Material mit Partikeldurchmessern zwischen 50 und 400 μm16 größer und im Allgemeinen eckiger, obwohl kugelförmige Gruppen von „Typ B“-Partikeln identifiziert wurden19. Darüber hinaus sind an bestimmten Standorten unterschiedliche CsMP vorherrschend; „Typ A“-Partikel in den westlichen Regionen und „Typ B“-Partikel in den nördlichen Gebieten in der Nähe des FDNPP-Standorts16. Eine Zusammenfassung der Unterschiede zwischen „Typ A“- und „Typ B“-Partikeln finden Sie in Tabelle 1. Aufgrund ihrer engen räumlichen Verteilung und der Nähe zum FDNPP-Standort (≤ 8 km) kommt es zu einer großen Anzahl solcher „Typ B“-Partikel hat sich als herausfordernd erwiesen. Infolgedessen gibt es nur begrenzte Forschungsergebnisse zu „Typ B“-Material im Gegensatz zu den umfassend untersuchten „Typ A“-Partikeln (siehe z. B. 11). Aus diesem Grund liegt der gewählte Schwerpunkt dieser Forschung auf der Bildung von CsMP vom Typ B und nicht auf dem häufiger vorkommenden Material vom Typ A.

Geschätzte Gesamtverteilung von Radiocäsium nach dem FDNPP-Unfall. Das schmale rote Band entspricht der Region mit der höchsten Aktivität der primären Eindämmungsfahne, die nordwestlich von Block 2 des FDNPP9 freigesetzt wurde. Adaptiert von 20.

(A) Mikrofotografie einer „Pelé-Träne“, geschnitten entlang der Dehnungsrichtung, zeigt stark kugelförmige innere Bläschen, deren Größe zum Rand des Partikels hin abnimmt, von23. (B) Orthogonaler röntgentomographischer (Absorptionskontrast)-Schnitt eines CsMP vom Typ B, der das Vorhandensein vieler unterschiedlich großer Hohlräume innerhalb des Partikels zeigt, vergleichbar in seiner inneren Struktur mit (A) aus21. (C) Rasterelektronenmikroskopische (REM) Aufnahme der inneren Struktur von vulkanischem Bimsstein, die faserige Merkmale (markiert durch das weiße Quadrat) zeigt, aus24. (D) SEM-Bild der Oberfläche von CsMP „Typ B“, markiert sind die faserigen Merkmale, ähnlich den in (C) beobachteten faserigen Merkmalen von22.

Diagramm des Hohlraumdurchmessers gegen die Häufigkeit, das die bimodale Hohlraumgrößenverteilung innerhalb von CsMP vom Typ B zeigt. Der erste Peak, der sich bei 17,6 μm befindet, stellt die eingebauten Spaltproduktblasen dar, die aufgrund der abschreckungsartigen Abkühlung um den Partikelumfang herum „eingefroren“ sind. Der zweite Peak, zentriert bei 70,9 μm, zeigt den vergrößerten Durchmesser der Gashohlräume als Folge der Druckentlastung und Koaleszenz. Adaptiert vom 21.

Die Analyse der energiedispersiven Spektroskopie (EDS) hat Si (hauptsächlich als Silikat) als Hauptbestandteil von CsMP „Typ B“ (24,9–37,1 Gew.-%) identifiziert, während die Synchrotroncharakterisierung eine äußerst heterogene Verteilung anderer Elementarbestandteile (einschließlich Mo, Fe, Ni, Cd, Sn und Cr)16,21,22. Es wurde vorgeschlagen, dass diese größeren CsMP im Gegensatz zu CsMP vom Typ A, die höchstwahrscheinlich aus SiO-Kondensat stammen, das bei Wechselwirkungen zwischen geschmolzenem Kern und Beton entsteht, aus dem Schmelzen und Verschmelzen der faserigen (Si-basierten) Steinwolle-Wärmedämmung, die sie umgibt, entstanden sind RPV16. Artefakte dieses faserigen Materials werden als Einschlüsse auf der Oberfläche von CsMP „Typ B“ beobachtet, wie in Abbildung 3D hervorgehoben. Diese weisen eine gleichmäßige Ausrichtung über die Partikeloberfläche auf, was darauf hindeutet, dass die CsMP das Ergebnis eines heftigen Emissionsereignisses wie der Wasserstoffexplosion vom 12. März 2011 sind22.

Eine erste Untersuchung mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) zeigte, dass die Oberfläche von CsMP vom Typ B aus glatten Abschnitten besteht, die von zahlreichen sphärischen Hohlräumen im Mikrometerbereich unterbrochen sind16,22. Detailliertere Untersuchungen der inneren 3D-Struktur mittels SR-μ-RFA und Röntgentomographie (XRT) identifizierten ein signifikantes Innenvolumen (24–31 %) kugelförmiger Hohlräume, die eine bimodale Durchmesserverteilung aufweisen, wie in Abb. 4.19,21,25. Die kleineren Hohlräume mit einem mittleren Durchmesser von 17,6 μm sind um den Umfang von CsMP herum konzentriert. Es wird angenommen, dass diese durch die Einbindung des im Reaktor vorherrschenden Gases, bestehend aus Spaltprodukten (Cs, Sb, Rb), Edelgasen und Wasserstoff, in das geschmolzene Silikat aufgrund des erheblichen Überdrucks dieses Gases verursacht werden. Im Gegensatz dazu entstehen die größeren, zentraler gelegenen Hohlräume mit einem mittleren Durchmesser von 70,9 μm wahrscheinlich durch die Freisetzung eingeschlossener flüchtiger Spezies aus Silikatfasern in die Partikelmasse21. Tatsächlich wurde festgestellt, dass CsMP mit höherer Porosität eine höhere \(^{137}\)Cs-Radioaktivität aufweist, was darauf hindeutet, dass sie während ihrer Bildung größere Mengen dieser flüchtigen Spaltprodukte einfangen19. Die bimodale Verteilung der Hohlraumdurchmesser lässt sich wahrscheinlich durch die radial variierende Abkühlungsrate innerhalb des CsMP erklären. Nach der Wasserstoffexplosion im Reaktorblock 1 wurde geschmolzenes CsMP aus dem PCV in die Umwelt geschleudert, wo es sich bildete. Bei Einwirkung der Atmosphäre kühlten die CsMP-Oberflächen fast augenblicklich ab. Dadurch verfestigte sich die äußere Silikatschmelze und es entstand eine poröse Außenschale mit an Ort und Stelle „eingefrorenen“ Hohlräumen. Die innere Partikelmasse kühlte etwas langsamer ab, was eine Koaleszenz der Hohlräume sowie eine deutliche Ausdehnung der zentraler gelegenen Hohlräume aufgrund der Druckentlastung ermöglichte21.

Bisher wurden keine Studien durchgeführt, die die Entstehungsmechanismen von CsMP vom Typ B untersuchen. Allerdings ist die Bildung vulkanischen Auswurfmaterials, insbesondere pyroklastischer Bomben, gut dokumentiert und mehrere Studien haben die thermische Geschichte dieser Auswurfmaterialien erfolgreich genutzt, um die Eruptionsdynamik zu untersuchen26,27,28. Solche vulkanischen Bomben werden als ballistisch eingelagerte Klasten im Krater oder an den Flanken von Vulkanen oder in pyrkoklastischen Flussablagerungen Kilometer entfernt von den Schloten gefunden (Guagua Pichincha27, Montserrat28, Tungurahua29,30). Obwohl Vulkanbomben um mehrere Größenordnungen größer sind als CsMP vom Typ B, haben sie viele wichtige Eigenschaften mit den bei der Fukushima-Katastrophe freigesetzten Partikeln der Einheit 1 gemeinsam. Wie CsMP vom Typ B beginnt diese Pyroklastenform als Teil einer sprudelnden Masse aus Silikatschmelze im magmatischen Schacht eines Vulkans. Bei explosiven Eruptionen wird diese Masse als kleine Schmelzfragmente in die Atmosphäre geschleudert, die eine schnelle Abkühlung und Druckentlastung erfahren31. Während dieser Phase beginnen die Freisetzung flüchtiger Stoffe und das Blasenwachstum, werden jedoch durch den Anstieg der magmatischen Viskosität der Schmelze schnell verlangsamt. Die Glasübergangstemperatur \(T_g\) ist die kinetische Grenze, bei der ein Material von einer viskosen Flüssigkeit in ein Glas übergeht32. Unterschiedliche Tiefen innerhalb des Klastens kreuzen \(T_g\) zu unterschiedlichen Zeiten, was zu einer radialen Blasengrößenverteilung führt, die eine strukturelle Aufzeichnung der thermischen Geschichte des Klastens liefert. Die endgültige Morphologie des verfestigten Auswurfs aus FDNPP-Einheit 1 und Vulkanausbrüchen ist eng miteinander verbunden. Beide bestehen hauptsächlich aus Silikat; \(\sim\) 64–69 Gew.-% in CsMP vom Typ B und \(\sim\) 56–65 Gew.-% in Vulkanbomben30,33. Darüber hinaus ist das in den Pyroklasten beobachtete vesikuläre Innere, das von einer dichten Rinde aus kleinen Blasen umgeben ist, auch der Morphologie von CsMP vom Typ B sehr ähnlich, wie in Abb. 3 gezeigt.

Wir gehen daher davon aus, dass CsMP vom Typ B identische Bildungsmechanismen aufweisen wie vulkanische Bomben26,34,35. Die Umsetzung dieser Vulkanbombenanalogie ermöglicht die Nutzung vulkanologischer Forschung und die Anpassung von Vulkanbombenkühlungsmodellen, um eine Simulation der CsMP-Kühlung „Typ B“ zu erstellen. Dies wird anschließend verwendet, um die Eigenschaften des CsMP-Materials weiter zu untersuchen und so deren Entfernung aus der Umwelt zu unterstützen sowie die Bedingungen im Reaktorblock 1 während des FDNPP-Unfalls abzuschätzen.

Das konstruierte Modell simuliert eine CsMP-Abkühlung vom Typ B bei atmosphärischer Freisetzung aufgrund der Wasserstoffexplosion in Block 1. Das Modell funktioniert auf zwei Skalen; Das Partikelmodell erfasst radiale Temperatur- und Viskositätsänderungen des CsMP, während das Blasenmodell das interne Blasenwachstum berechnet. Diese beiden Skalen wurden dann über die Schmelzviskosität, die das Blasenwachstum begrenzt, gekoppelt, um ein vollständiges Modell der CsMP-Bildung „Typ B“ zu erhalten. Auf beiden Skalen wird davon ausgegangen, dass die Schmelzfragmente kugelförmig, isotrop und von einheitlicher Zusammensetzung sind. Ein Modellschema ist in Abb. 5 dargestellt.

Als CsMP nach der Wasserstoffexplosion der Atmosphäre ausgesetzt wurde, erfuhr es eine schnelle Abkühlung. Es wurde angenommen, dass ein konvektiver Wärmeverlust nur an der Oberfläche auftritt, wobei die konduktive Kühlung aufgrund des zwischen dem Zentrum und der Oberfläche gebildeten Wärmegradienten36 innerhalb der Partikelmasse vorherrscht. Um das Modell weiter zu vereinfachen, wurde der Strahlungswärmeverlust an der Partikeloberfläche als vernachlässigbar angenommen. Das radiale und zeitliche Wärmeprofil des Partikels, das nur auf den Wärmeverlust durch Leitung zurückzuführen ist, wurde dann durch Lösen der eindimensionalen, sphärisch symmetrischen Wärmegleichung modelliert

Dabei ist \(\rho _{p}\) die Dichte des Partikels, \(c_{p}\) die Wärmekapazität des Partikels, \(k_{p}\) die Wärmeleitfähigkeit und r die radiale Koordinate. Die physikalischen Partikeleigenschaften (z. B. Dichte, Wärmekapazität, Wärmeleitfähigkeit) wurden im gesamten Modell als konstant angenommen. Der konvektive Wärmeverlust an der Partikeloberfläche wurde durch die Festlegung der Randbedingung berücksichtigt

ist der konvektive Wärmestrom. h ist der Wärmeübergangskoeffizient, \(T_s\) ist die Oberflächentemperatur des Partikels und \(T_ \infty\) die Temperatur der Umgebung23. Der Wärmeübergangskoeffizient wurde anhand der Gleichung berechnet

Dabei ist Nu die Nusselt-Zahl, \(k_g\) die Wärmeleitfähigkeit der das Partikel umgebenden Luft und \(r_p\) der Partikelradius. Für die Berechnung der Nusselt-Zahl war die Reynolds-Zahl Re des Teilchens erforderlich, die durch bestimmt wurde

Dabei ist \(v_g\) die Geschwindigkeit der umgebenden Luft, \(v_p\) die Partikelgeschwindigkeit, \(\rho _g\) die Luftdichte und \(\eta _g\) die Luftviskosität. In früheren Studien26 wurde die Nusselt-Zahl für einen vernachlässigbaren internen Temperaturgradienten mithilfe der Approximation der konzentrierten Kapazität berechnet. Dies besagt, dass für Biot-Zahlen nahe Null (Bi\(\rightarrow 0\)) die konvektive Wärmeübertragung auf das umgebende Gas den Oberflächenwärmefluss begrenzt und die interne Leitung groß genug ist, um den internen Temperaturgradienten des Pyroklasten auszugleichen. Dies widerspricht unserer Haupthypothese, dass radiale Schwankungen der Viskosität die einzigartige innere Textur verursachten, die bei CsMP vom Typ B beobachtet wurde. Aus diesem Grund wurde die in dieser Studie verwendete Nusselt-Zahl anhand neuerer Daten von Moitra et al.37 berechnet, die nicht von der Näherung der konzentrierten Kapazität abhängig sind:

mit den Anpassungsparametern \(a=76\) und \(b=1,9\) und Pr ist die Prandtl-Zahl, angenommen mit 0,71 für Umgebungsluft37.

Schematische Darstellung der physikalischen Prozesse in jedem Maßstab des Modells. Partikelskala: die Abkühlung des isotropen, kugelförmigen Partikels durch konvektive Wärmeübertragung an die Umgebung und konduktive Kühlung innerhalb des Partikels. Blasenskala: Das Blasenwachstumsmodell, bei dem das Wachstum durch die Viskosität begrenzt und gestoppt wird, sobald die Temperatur niedriger als die Glasübergangstemperatur ist.

Die Viskosität des geschmolzenen Silikats ist die dominierende Kontrolle über die Blasenwachstumsrate innerhalb eines Schmelzfragments, das durch die Wasserstoffexplosion ausgestoßen wird. Sie hängt stark von der Temperatur und Zusammensetzung der Schmelze ab und kann während der Partikelkühlung um mehr als 15 Größenordnungen variieren38. Diese Änderung wurde mithilfe des empirischen Vogel-Fulcher-Tamman-Modells (VFT) modelliert

Dabei ist \(\eta\) die Viskosität, T die Temperatur und A, B und C empirisch bestimmte Konstanten. Der Parameter A stellt die Schmelzviskosität bei einer unendlichen Temperatur dar und kann mit hoher Genauigkeit als unabhängig von der Schmelzzusammensetzung betrachtet werden38. Dies gilt jedoch nicht für B und C, die sich auf die Zusammensetzung der Schmelze beziehen und wie folgt berechnet werden:

wobei M und N den Gewichtsprozentsatz einer bestimmten chemischen Komponente darstellen und b und c empirisch ermittelte Optimierungsparameter sind38.

Die Blasenwachstumsrate nahm abhängig von der Tiefe innerhalb des Partikels während des Abkühlens ab. Daher liefern Blasengröße und -position wertvolle Einblicke in die Abkühlungsgeschichte des CsMP. Da davon ausgegangen wurde, dass die Blasen perfekt kugelförmig sind, wurde das radiale Blasenwachstum eindimensional modelliert. Unter der Annahme, dass das Blasenwachstum nur durch die Viskosität einer dünnen Hülle aus umgebender Schmelze begrenzt wird, wurde das radiale Wachstum mithilfe der Gleichung beschrieben

Dabei ist R der Blasenradius, t Zeit, \(\eta\) die Viskosität der umgebenden Schmelze, s die Schalendicke, \(P_i\) der nach außen gerichtete innere Blasendruck und \(P_e\) der äußere Druck, dem die Blase ausgesetzt ist Blase. Die Oberflächenspannung sorgt für einen zusätzlichen Druck, der zum Blasenzentrum hin wirkt. Dies ist jedoch nur in den frühen Stadien des Blasenwachstums wichtig39 und wurde daher im vorgestellten Modell als vernachlässigbar behandelt. Die vollständige Herleitung für Gl. (10) finden Sie in Anhang A. Unter der Annahme des idealen Gasgesetzes und isothermer Gasbedingungen kann der anfängliche Blaseninnendruck \(P_0\) über die Beziehung mit dem Blaseninnendruck zu einem beliebigen Zeitpunkt nach erfolgter Druckentlastung in Beziehung gesetzt werden

wobei \(R_0\) der anfängliche Blasenradius ist. Durch Festlegen des Volumens der Hülle der umgebenden Schmelze, s, und der Annahme, dass die anfängliche Hülle der Schmelze eine Dicke hat, die deutlich geringer ist als der Radius der Blase, die sie umgibt (\(s_0 \ll R_0\)), kann der Blasenradius ausgedrückt werden als

Dabei ist \(s_0\) die anfängliche Dicke der die Pore umgebenden Schmelze und r die radiale Koordinate. Durch die Kombination der Gleichungen. (10)–(12) wurde ein endgültiger Ausdruck erhalten, der zur Modellierung des radialen Blasenwachstums verwendet wurde40:

Es wurde angenommen, dass die anfängliche Partikeltemperatur im gesamten Partikel gleichmäßig ist und der Temperatur der Umgebung des Partikels (Reaktor der Einheit 1) entspricht. Durch das Auferlegen dieser Anfangsbedingung und der oben genannten Randbedingungen kann Gl. (1) wurde mithilfe einer dimensionslosen analytischen Lösung für eine konvektiv gekühlte Kugel gelöst:

Dabei ist \(\theta ^*\) die dimensionslose Temperatur, \(C_n\) und \(\zeta _n\) Konstanten, deren Ableitungen in Anhang B angegeben sind. Die dimensionslosen Variablen Temperatur, T, radiale Position, r und Zeit, t, wurden jeweils definiert als

wobei \(T_i\) die anfängliche Partikeltemperatur ist und alle anderen Variablen zuvor definiert wurden41.

Das radiale Hohlraumwachstum, angegeben in Gl. (13) wurde mit der numerischen Euler-Methode berechnet. Iterationen wurden über einen Zeitschritt dt von \(10^{-4}\) s mit einer räumlichen Auflösung von \(10^{-8}\) m durchgeführt. Das radiale Porenwachstum wurde beendet, als die simulierte Viskosität der die Pore umgebenden Schmelze die Glasübergangstemperatur erreichte (die Temperatur, bei der sich die Silikatschmelze in ein Polymerglas umwandelt42), die als Temperatur angenommen wurde, die einer Viskosität von 1012 Pa·s26 entspricht .

Zunächst wurden die eindimensionalen radialen und zeitlichen Temperatur- und Viskositätsprofile einer geschmolzenen Kugel mit einer Zusammensetzung ähnlich einem CsMP vom Typ B berechnet, wie oben beschrieben. Anschließend wurden 10 Blasenkeimbildungsstellen zufällig entlang eines eindimensionalen Gitters ausgewählt, dessen Länge dem simulierten Partikelradius entsprach. Anschließend wurde mithilfe von Gleichung (1) eine Blase modelliert, die von jeder ausgewählten Stelle radial nach außen wächst. (13). Die Viskositätswerte, die der anfänglichen Keimbildungsstelle jeder Blase entsprechen, wurden als Viskosität von \(s_0\) verwendet. Diese Simulation wurde dann für zahlreiche radiale „Sonden“ in das simulierte Partikel wiederholt, bis das erzeugte modellierte Blasenvolumen dem in CsMP „Typ B“ beobachteten entsprach. Diese Simulation wurde über einen Bereich von Anfangstemperaturen und Partikelradien durchgeführt und die Hohlraumdurchmesserverteilungen für jeden Satz von Anfangsbedingungen ermittelt.

Eine vollständige Liste der in unserem Modell verwendeten Parameter finden Sie in Tabelle 2. Die ausgewählten Parameter wurden aus der Literatur ausgewählt, um den Eigenschaften von CsMP und seiner Umgebung möglichst genau zu entsprechen. Es wurde angenommen, dass die Wärmeleitfähigkeit, Wärmekapazität und Dichte der Silikatpartikel vom Typ B mit denen von Vulkanbomben mit ähnlicher Zusammensetzung identisch sind. Es wurde angenommen, dass die Partikel von der explosiven Stoßwelle getragen wurden, die anhand von CCTV-Aufnahmen der Explosion bestimmt wurde, und daher die gleiche Geschwindigkeit hatten6. Die durchschnittliche Elementzusammensetzung des CsMP wurde aus neueren Studien ermittelt22,33,43. Diese Gewichtsprozente wurden dann zusammen mit den Optimierungsparametern in38 zur Berechnung der Parameter B und C und zur Kalibrierung des Viskositätsmodells verwendet. Da die Partikel nach der Wasserstoffexplosion in die Umgebung freigesetzt wurden, wurde der äußere Druck, dem die Partikel ausgesetzt waren, als Atmosphärendruck angenommen. Da sich die Partikel vor der Explosion etwa einen Tag im Reaktor befanden, ging man davon aus, dass sie ein thermisches Gleichgewicht mit ihrer Umgebung erreicht hatten. Daher wurde der anfängliche Druck der Blasen im CsMP als geschätzter Druck des PCV (des Behälters, in dem sich das CsMP bildete) vor der Wasserstoffexplosion angenommen. Da Blasen in der Nähe der Außenseite der Schmelze in echtem CsMP vom Typ B nur ein unbedeutendes Wachstum zeigten, wurden die anfänglichen Radien der modellierten Hohlräume zufällig aus der beobachteten Verteilung der Hohlraumdurchmesser in Umfangsrichtung entnommen. Schließlich wurden die Außentemperatur und die Luftgeschwindigkeit den Wetterberichten von Fukushima vom 12. März 2011 entnommen, während die Luftviskosität und -leitfähigkeit als die der Umgebungsluft angenommen wurde.

Die simulierte Hohlraumdurchmesserverteilung für drei simulierte CsMP unterschiedlicher Größe ist in Abb. 6 dargestellt. Wie die beobachtete Hohlraumdurchmesserverteilung von physischem CsMP vom Typ B, dargestellt in Abb. 4, wird von unserem Modell auch eine bimodale Verteilung erzeugt Dies zeigt an, dass das Kühlprofil genau erfasst wurde. Der erste Peak ist im Durchschnitt bei 17,6 μm zentriert, identisch mit der Position des ersten Peaks in Abb. 4. Der zweite Peak erscheint jedoch mit einer höheren Frequenz und einem geringeren Hohlraumdurchmesser als die beobachteten Daten. Die wahrscheinlichen Gründe für diese Diskrepanz werden anschließend diskutiert.

Durch Untersuchung des Hohlraumwachstums bei verschiedenen Anfangstemperaturen wurde die Temperatur der Reaktoreinheit 1 auf zwischen 1900 und 1980 K geschätzt, markiert durch Region B in Abb. 7. Diese Schätzung wurde durch Variation der Anfangstemperatur des modellierten CsMP und Bestimmung ermittelt die Auswirkungen auf das Hohlraumwachstum. Mit Bezug auf Abb. 7 war bei Temperaturen über 1.900 K (Region C) das Wachstum von Blasen auf Oberflächenebene signifikant. In Wirklichkeit erfuhren die Blasen auf Oberflächenebene aufgrund der abschreckungsartigen Abkühlung ein vernachlässigbares Wachstum. Daher war jede Temperatur, die einer modellierten Situation entsprach, in der Hohlräume auf der Oberfläche wuchsen, unrealistisch und wurde daher als ungültige Schätzung angesehen. Als untere Temperaturgrenze wurde die Temperatur festgelegt, bei der ein vernachlässigbares zentrales Blasenwachstum auftrat, und als Fehler beim endgültigen Blasendurchmesser wurde der Bereich der Blasendurchmesser angenommen, der bei Verwendung der Maximal- und Minimalwerte der Kalibrierungsparameter erhalten wurde. Dies wird in Abb. 8 weiter veranschaulicht, wo deutlich wird, dass die charakteristische bimodale Verteilung außerhalb unseres geschätzten Temperaturbereichs zusammenbricht.

Offensichtliche bimodale Hohlraumdurchmesserverteilung innerhalb der simulierten Partikel vergleichbar mit CF-01-R009, CF-01-T18 und CF-01-T06 mit jeweiligen Durchmessern von 406,5 μm, 336,5 μm und 384,5 μm. Die beobachtete Verteilung wurde unter Verwendung eines Anfangsdrucks von 0,55 MPa und einer Anfangstemperatur von 1900 K erhalten und zeigt Peaks bei 17,6 μm bzw. 27,5 μm.

Auftragung des Oberflächenblasendurchmessers gegen die anfängliche Partikeltemperatur, die zur Abschätzung der Temperatur innerhalb der Reaktoreinheit 1 verwendet wird. Region A markiert die Temperaturen, die aufgrund des vernachlässigbaren zentralen Hohlraumwachstums als zu niedrig erachtet wurden, während Region C diejenigen markiert, die aufgrund des Übermaßes als zu hoch erachtet wurden Wachstum von Hohlräumen auf Oberflächenebene. Region B markiert jedoch den erhaltenen geschätzten Temperaturbereich. Die beobachtete Streuung ist auf den Bereich der Blasendurchmesser zurückzuführen, der über den Bereich der Kalibrierungsparameter hinweg erzeugt wird.

Diagramm des Blasendurchmessers gegen die Wahrscheinlichkeitsdichte des Partikels CF-01-R009 mit einem Radius von 406,5 μm bei Anfangstemperaturen von 1850 K, 1900 K und 2000 K. Die niedrigere Temperatur entspricht Region A, in der zentrale Blasen ein minimales Wachstum erfahren. Die Verteilung bei 1900 K zeigt zum Vergleich die bimodale Verteilung innerhalb des akzeptierten Modellbereichs. Die höchste Temperatur zeigt die Verteilung oberhalb des vorhergesagten Temperaturbereichs. In diesem Fall können die meisten Blasen, einschließlich Blasen auf Oberflächenebene, eine maximale Größe erreichen, da die Anfangstemperatur zu hoch ist, als dass eine abschreckende Abkühlung stattfinden könnte.

Um die Komplexität des vorgestellten Modells zu minimieren, wurden mehrere Annahmen getroffen. Erstens ermöglichte die Annahme, dass CsMP sphärisch und isotrop seien, die Reduzierung eines dreidimensionalen Problems auf ein Problem mit nur einer Dimension. Viele CsMP vom Typ B wurden durch Oberflächenspannungskräfte während des Transports gut gerundet und weisen Seitenverhältnisse nahe 133 auf, wodurch diese Näherung bestätigt wird. Es wurden jedoch auch unregelmäßig geformte „Typ B“-Partikel in der Umwelt8 identifiziert, deren Abkühlung von unserem Modell weniger genau erfasst wurde. Aufgrund ihrer größeren Oberfläche wäre die Abkühlung dieser kantigeren Partikel schneller gewesen46. Aufgrund der größeren Oberfläche und der schnelleren Abkühlung wäre daher zu erwarten, dass sie eine höhere Anzahl von Hohlräumen auf Oberflächenebene mit kleineren Durchmessern aufweisen.

Zweitens wurde angenommen, dass das modellierte CsMP nur durch erzwungene Konvektion kühlt. Das Python-Paket py-pde47, das partielle Differentialgleichungen implizit auswertet, wurde verwendet, um diese Annahme durch Berechnung des Oberflächenwärmeflusses aufgrund von konvektiver und Strahlungskühlung zu verifizieren. Wie in Abbildung 9 zu sehen ist, bestätigen diese Berechnungen die Gültigkeit dieser Annahme, da der Strahlungswärmeverlust anfangs vergleichsweise sehr gering ist und danach nahe Null liegt. Tatsächlich war der Beitrag der Strahlungskühlung sogar noch geringer als der berechnete, da bei der Berechnung davon ausgegangen wurde, dass CsMP als perfekte schwarze Körper emittieren und folglich den maximalen Strahlungswärmefluss abgeben. Diese zweite Annahme reduzierte die Rechenkomplexität des Modells erheblich, da sie die Verwendung der schnelleren analytischen Lösung im Gegensatz zum ineffizienten impliziten Löser ermöglichte.

Konvektiver und Strahlungswärmefluss, berechnet mit dem impliziten Löser py-pde47 für ein 400-μm-Partikel zunächst bei 1960 K. Die radioaktive Abkühlung ist vernachlässigbar, außer ganz am Anfang der Abkühlung, wo sie immer noch vom viel größeren Konvektionsfluss dominiert wird.

Es wurde auch angenommen, dass die Schmelzviskosität über die Grenzfläche zwischen Blase und Schmelze gleichmäßig war. In Wirklichkeit führte der radiale Temperaturgradient zu einer höheren Schmelzviskosität am äußersten Rand einer Blase als am innersten Rand. Diese Variation erwies sich selbst auf der Skala der größten Hohlräume als vernachlässigbar und erlaubte daher, den Viskositätswert der Schmelzhülle als die Viskosität zu verwenden, die der Koordinate des Blasenzentrums entspricht.

Darüber hinaus berücksichtigte das Modell nicht die Auswirkungen der Kristallstrukturbildung, die, sofern vorhanden, die Schmelzviskosität erhöht und das Blasenwachstum einschränkt. In der Vulkanologie werden diese Effekte mithilfe der Einstein-Roscoe-Korrelation26 erklärt. Bei CsMP vom Typ B ist die Abkühlzeit jedoch viel kürzer als die Kristallisationszeit48. Daher kann es zwar zu einem hohen Grad an Keimbildung im CsMP „Typ B“ kommen, das Kristallwachstum ist jedoch gering oder gar nicht vorhanden, und die Auslassung solcher Effekte war zutreffend.

Darüber hinaus wurde angenommen, dass sich in den wachsenden Blasen eine konstante Molmasse des Gases befindet. Tatsächlich entdeckten Martin et al.21 bei EDS-Messungen helle „Halos“ mit erhöhter Röntgenabschwächung, die durch lokale Unterschiede bei flüchtigen Elementen (Spaltungsprodukten) verursacht wurden. Diese weisen darauf hin, dass beim Wachsen der Blasen während der Dekompression flüchtige Stoffe aus der umgebenden Schmelze eindiffundierten und anschließend resorbiert wurden, als die Temperatur sank und die Löslichkeit der Schmelze zunahm, was zu einer Cs- und Sr-Anreicherung am Blasenrand führte. Infolgedessen war die Molzahl des inneren Gases während des Blasenwachstums nicht konstant. Dies wurde in dieser Arbeit nicht berücksichtigt, aber zukünftige Iterationen des Modells sollten diese Prozesse berücksichtigen, um verfeinerte Temperaturregime für die CsMP-Bildung vom Typ B aufzuklären. Beispielsweise berücksichtigen die von Prousevitch et al.39 entwickelten Gleichungen das Blasenwachstum aufgrund eines sich ändernden Konzentrationsprofils flüchtiger Stoffe, das wiederum aus den Konzentrationen verschiedener flüchtiger Spezies in und um Hohlräume in unterschiedlichen Partikeltiefen abgeleitet werden könnte.

Schließlich wurden Oberflächenspannungseffekte in unserem Modell vernachlässigt, da sie nur in den sehr frühen Stadien des Blasenwachstums von Bedeutung sind, während ihre Größe mit der Keimbildungsgröße vergleichbar ist. Dies führte zu einem idealisierten Hohlraummodell, das es uns ermöglichte, die Auswirkung radialer Variationen der Schmelzviskosität auf die innere Textur von CsMP direkt zu untersuchen. Während dieser Zeit wachsen die Blasen langsam, bis sie einen kritischen Radius überschreiten. Danach werden die Auswirkungen der Oberflächenspannung vernachlässigbar und die Blase kann auf ihre endgültige Größe anwachsen. Prousevitch et al.39 leiteten eine Formel für den kritischen Radius \(R_{cr}\) ab, indem sie den inneren Blasendruck und den Sättigungsdruck des in der Schmelze gelösten Gases berücksichtigten:

Dabei ist \(\sigma\) die Oberflächenspannung der Schmelze, \(c_o^2\) die Konzentration des gelösten Gases, \(K_h\) die Henry-Konstante und \(p_m\) der Schmelzdruck. Während wir in unserem Modell die flüchtige Diffusion nicht berücksichtigen, gilt Gl. (18) gibt einen Hinweis auf die Skalen, in denen der Beitrag der Oberflächenspannung wichtig ist. Für die magmatischen Silikatschmelzen, die als Analoga zu geschmolzenem CsMP-Auswurf eingeführt wurden, beträgt \(R_{cr}=0,071 \upmu\) m26, was deutlich kleiner ist als die von unserem Modell berechneten Blasendurchmesser. Für zentrale Blasen, deren Ursprung auf die Freisetzung von eingeschlossenem Gas aus Silikatfasern zurückzuführen ist21, ist die Annahme einer vernachlässigbaren Oberflächenspannung gültig, da diese einen Anfangsradius hatten, der viel größer als \(R_{cr}\) war. Für Blasen auf Oberflächenebene, die ursprünglich aus der Verschmelzung von in der Schmelze gelösten Gasmolekülen entstanden sind, kann dieser frühe Zeitraum jedoch immer noch von Bedeutung sein. Zukünftige Arbeiten sind erforderlich, um das Blasenwachstumsmodell für CsMP vom Typ B zu erweitern und von Anfang an Oberflächenspannungseffekte einzubeziehen. Wir gehen davon aus, dass seine Einbeziehung die charakteristische bimodale Verteilung weiterhin bewahren würde, aber möglicherweise zu Blasendurchmessern auf Oberflächenebene führen würde, die kleiner sind als die in dieser Studie berechneten.

Wie in Abb. 6 gezeigt, reproduzierte das vorgestellte Modell erfolgreich eine bimodale Hohlraumdurchmesserverteilung, die mit der in echtem CsMP vom Typ B beobachteten vergleichbar ist (Abb. 4). Allerdings berücksichtigte die Simulation die interne Hohlraumkoaleszenz nicht, und daher war es nicht möglich, die relative Häufigkeit der beiden Peaks oder ihre Positionen genau mit den realen Daten abzugleichen. Während der schnellen Druckentlastung eines CsMP wuchsen innere Blasen, bis schließlich benachbarte Blasen zusammenflossen und verschmolzen, was zu zentralen Hohlräumen führte, die viel größer waren als die von unserem Modell berechnete maximale Größe. Dieser Prozess ist im Inneren bestimmter CsMP vom Typ B sichtbar (Abb. 10), wenn die CsMP-Schmelze erstarrte, bevor die Hohlraumkoaleszenz abgeschlossen war. Diese Wechselwirkungen zwischen Blasen können bei der Untersuchung der Bildung poröser Pyroklasten problemlos vernachlässigt werden, da die Größe der maximal gewachsenen Blasen mehrere Größenordnungen kleiner ist als die Größe der Klasten. Dies ist beim Mikrometer-CsMP „Typ B“ nicht der Fall. Daher ist eine vollständige Analyse einschließlich der Koaleszenz erforderlich, um die endgültigen Radien der größten Blasen in CsMP vom Typ B genau vorherzusagen. Es wird erwartet, dass dadurch die Endradien großer Hohlräume erhöht und gleichzeitig deren Häufigkeit verringert wird, wodurch die in echtem CsMP beobachtete Verteilung des Hohlraumdurchmessers wiederhergestellt wird.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die vorgestellte Studie das Problem zwar weitgehend löst, indem sie bestehende Modelle zur Kühlung vulkanischer Bomben anpasst und verbessert, um die CsMP-Bildung vom Typ B zu untersuchen. Zukünftige Arbeiten sind jedoch erforderlich, um das Modell zu verfeinern, insbesondere im Hinblick auf die ordnungsgemäße Behandlung von Oberflächenspannung und Hohlräumen Koaleszenz in der Blasendynamik. Die von Prousevitch et al.39 vorgestellten Gleichungen berücksichtigen beispielsweise die Oberflächenspannung sowie das sich ändernde Konzentrationsprofil flüchtiger Stoffe. Bei diesen komplexeren Berechnungen besteht jedoch die Gefahr, dass numerische Artefakte in das Modell einfließen, die nur schwer vom physikalischen Verhalten in der Natur zu unterscheiden sind40. Unabhängig davon zeigt unsere ungefähre Studie deutlich die Genauigkeit der CsMP-Vulkanbomben-Analogie und bestätigt die Hypothese von Martin et al.33, die die radiale Variation der Abkühlungsrate als Ursache für eine bimodale Verteilung des Hohlraumdurchmessers anführten. Da das CsMP in dem Moment vor seiner Freisetzung in die Umwelt geschmolzen war, wurde erwartet, dass die Temperatur der Reaktoreinheit 1 den Schmelzpunkt des CsMP-Vorläufermaterials49 (Steinwolle) von 1491 K übersteigt, was unserer Schätzung entspricht. Unsere Temperaturschätzung stimmt auch mit der Untergrenze überein, die durch das Vorhandensein von Sb in CsMP vom Typ B vorgegeben wird, was bedeutet, dass sich die Partikel bei Temperaturen über 1.860 K16 bilden, was unseren Ergebnissen weitere Glaubwürdigkeit verleiht. Obwohl bekannt war, dass die Temperaturen im Reaktor während der Kernschmelze über 3073 K lagen, ereignete sich die Wasserstoffexplosion angeblich acht Stunden nach dem Ende dieser Kernschmelze. In dieser Zeit fand eine Entlüftung des Unterdrückungsbeckens statt, was zum Einströmen von Luft in das beschädigte RPV und PCV geführt hätte, was dazu geführt hätte, dass die Reaktortemperatur auf einen Wert zwischen den von unserem Modell abgeleiteten Temperaturen gefallen wäre.

Die Analogie zwischen CsMP „Typ B“ und vulkanischem glasartigem Luftfall lässt darauf schließen, dass diese aus Reaktoreinheit 1 stammenden Partikel spröde und leicht bröckelig sein können, ähnlich wie Bimsstein. Das von unserem Modell vorhergesagte schnelle Abschrecken (\(\sim\)0,2 s) führt jedoch zu Silikaten mit angeborener mechanischer Festigkeit aufgrund hoher innerer Restspannungen, sehr ähnlich den Tränen von Pele oder den Tropfen von Prince Rupert23,50. Darüber hinaus führt die Tendenz, die Gesamtoberfläche der Gas-Schmelze-Grenzfläche in Abwesenheit von Scherspannungen (Deformationsspannungen) zu minimieren, zu einer Abrundung der Schmelzfragmente, was weiter zur mechanischen Festigkeit von CsMP beiträgt33. Der charakteristische Zeitrahmen für diesen Rundungsprozess ist gegeben durch:

wobei \(\eta\) die Schmelzviskosität, r der Schmelzradius und \(\Gamma\) die Oberflächenspannung (in der Größenordnung von 10\(^{-1}\) N m\(^{-1}\) ist. ). Für eine 200 μm Teilchenkühlung von 1900 K beträgt \(\tau _{\text {round}}\sim\) 0,5 ms. Die Zeit, die ein gleich großes Teilchen benötigt, um unter den Glasübergang abzukühlen, beträgt \(\sim\) 10 ms, was beweist, dass CsMP vom Typ B vor der Erstarrung eine deutliche Rundung in der Atmosphäre erfuhr. Ihre Widerstandsfähigkeit gegen mechanische Abnutzung bedeutet, dass sie über einen längeren Zeitraum in der Umwelt stabil bleiben. Der verglaste Zustand von hochaktivem Cs und UO\(_2\), das in der Glasmatrix eingeschlossen ist, impliziert jedoch, dass der Abbau von CsMP „Typ B“ eine erhebliche Strahlengefahr darstellt, da diese Elemente und Verbindungen freigelegt werden25. Glücklicherweise ist es aufgrund der beträchtlichen Größe und Stärke der Partikel unwahrscheinlich, dass sie unter den Umweltbedingungen an der Oberfläche weiter fragmentieren. im Gegensatz zu der viel kleineren (1–10 μm) Gruppe radioaktiven „Typ-A“-Materials, das leicht resuspendiert werden kann und tief in die Lunge eindringen und möglicherweise in den Blutkreislauf gelangen kann51.

Synchrotronstrahlungs-XRT-Bild der inneren Struktur eines CsMP vom Typ B. Durch die weißen und gelben Kästchen sind die Stellen markiert, an denen sich Hohlräume verbinden bzw. verschmelzen. Der Fe-reiche Bereich des Partikels ist orange hervorgehoben, während der grüne Bereich Ca-reiche Bereiche mit geringer Porosität markiert. Ab21.

TEPCO plant, im Dezember 2021 mit der Stilllegung und Demontage des FDNPP-Blocks 1 zu beginnen. Ein großer Teil davon umfasst das mechanische Mahlen und Entfernen (über einen Roboterarm) der Brennstoffrückstände33. Der Corium-„Zusammenbruch“ der Brennstoff- und Reaktorkernkomponenten schmolz bis zur Wasserstoffexplosion am 12. März sowohl durch das RPV als auch durch das PCV hindurch, was zu heftigen Wechselwirkungen zwischen geschmolzenem Kern und Beton (MCCI) führte. Ein Vergleich der oben genannten magmatischen Systeme im Zusammenhang mit der Kernschmelze lässt darauf schließen, dass diese Trümmer wahrscheinlich auch äußerst widerstandsfähig gegen mechanischen Zerfall sind. Die vorgeschlagenen Entfernungsmethoden dürften daher wesentlich anspruchsvoller sein als in anderen Reaktorgebäuden. Wir gehen jedoch davon aus, dass das Risiko der Entstehung radioaktiven Staubs aufgrund der oben beschriebenen mechanischen Eigenschaften des „Typ B“-Materials minimal ist.

Nach der Arbeit von Benage et al.26 besteht eine Verbesserung unseres Modells gegenüber früheren Pyroklasten-Kühlmodellen in der Einbeziehung der Relativgeschwindigkeit zwischen dem Auswurfmaterial und der Umgebungsluft in die Berechnung der Reynolds-Zahl. Eine Untersuchung der Auswirkung der Umgebungslufttemperatur und -geschwindigkeit auf die endgültige CsMP-Textur würde zwar außerhalb des Rahmens dieser Studie liegen, aber nützliche Informationen über den Auftrieb von Partikeln in der Luft nach der Wasserstoffexplosion liefern. Diese Daten könnten dann verwendet werden, um bestehende Fallout-Ausbreitungsmodelle des Unfalls zu verfeinern, wie beispielsweise die Arbeit von Yoshida et al.20, und mögliche Kontaminationsbereiche zu identifizieren.

Die Abrundung großer CsMP vom Typ B nach dem Auswurf verleiht der in dieser Arbeit verwendeten sphärischen Näherung Glaubwürdigkeit. Allerdings wurde auch eine beträchtliche Anzahl von Partikeln der Einheit 1 mit unregelmäßiger Form in der Umwelt gefunden8. Um die Bildung dieses Materials genauer zu untersuchen, wird empfohlen, eine Finite-Elemente-Wärmeübertragungssimulation mit dem hier vorgestellten Blasenwachstumsmodell zu koppeln39,40. Darüber hinaus könnten 3D-XRT-Daten von CsMP „Typ B“ verwendet werden, um das Netz der vorgeschlagenen Simulation zu generieren, wobei die tatsächlichen Koordinaten der Hohlraumkerne für das Blasenwachstumsmodell im kleineren Maßstab verwendet werden und nicht die dabei verwendete Zufallsstichprobenmethode arbeiten.

Wie bei allen mathematischen Modellierungen physikalischer Systeme ist noch eine experimentelle Validierung erforderlich, um die Ergebnisse dieser Studie zu bestätigen. Wir schlagen ein Experiment ähnlich dem von Okumura et al.52 und Kogure et al.53 durchgeführten Experiment vor, bei dem die Synthese von kleinerem „Typ A“-Material versucht wurde, um die Bildungsmechanismen für die aus Einheit 2 stammenden Partikel aufzuklären. Eine solche Studie könnte wie folgt aussehen:

Hängen Sie Proben der Vorläufer-Rockwool-Isolierung auf einen hitzebeständigen Sockel (z. B. Keramik) in einer unter Druck stehenden, nicht reaktiven Zelle (Edelstahl oder Zirkonium).

Schließen Sie die Zelle an eine Gasanlage an, um den Druck und den Zufluss von Gasen, einschließlich Prüfgasen wie Wasserstoff oder Deuterium, zu steuern.

Schmelzen Sie die Probe mithilfe eines internen Filaments bei den in dieser Studie ermittelten Temperaturen.

Mit einer Turbopumpe das System schnell abkühlen und drucklos machen, wodurch die Schmelze abgeschreckt wird.

Analysieren Sie das resultierende Material mit Techniken des fokussierten Ionenstrahls (FIB), SEM, XRT und Röntgenfluoreszenz (RFA) und vergleichen Sie die Ergebnisse mit echten CsMP-Proben vom Typ B.

Die in dieser Studie erstellten Datensätze sind im GitHub-Repository verfügbar: https://github.com/lior-carno/type-b-ejecta-model.git.

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Diese Arbeit wurde durch Mittel des Engineering and Physical Sciences Research Council (EPSRC) (Grant-Referenz: EP/S020659/1) unterstützt, mit zusätzlicher Unterstützung durch die Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Sciences (CLADS) der Japan Atomic Energy Agency (JAEA). .

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Lior AS Carno und Jack J. Turner.

HH Wills Physics Laboratory, School of Physics, University of Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, Großbritannien

Lior AS Carno & Jack J. Turner

HH Wills Physics Laboratory, Interface Analysis Centre, School of Physics, University of Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, Großbritannien

Peter G. Martin

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LC und JT konzipierten und führten die Studie durch und erstellten das Hauptmanuskript. PM überwachte die Studie. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Peter G. Martin.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Carno, LAS, Turner, JJ & Martin, PG Die Modellierung der Auswurfformation „Typ B“ zeigt die Bedingungen im Reaktorblock 1 während der Atomkatastrophe von Fukushima Daiichi. Sci Rep 13, 3686 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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Eingegangen: 13. Januar 2022

Angenommen: 03. März 2023

Veröffentlicht: 06. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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