Oxidation

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7117 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Nanometergroße Kristalle (Nanolite) spielen eine wichtige Rolle bei der Kontrolle von Eruptionen, indem sie die Viskosität von Magmen beeinflussen und die Blasenbildung induzieren. Wir präsentieren detaillierte mikroskopische und nanoskopische petrographische Analysen von nanolithaltigem und nanolitfreiem Bimsstein aus dem Ausbruch von Fukutoku-Oka-no-Ba im Jahr 2021, Japan. Die Nanolit-Mineralgruppe umfasst Biotit, der in der Phänokristall-Mineralgruppe fehlt, sowie Magnetit und Klinopyroxen, die als Phänokristalle beobachtet werden. Die Grenze zwischen dem nanolithaltigen braunen Glas und dem nanolitfreien farblosen Glas ist entweder scharf oder abgestuft, und die scharfen Grenzen erscheinen auch unter dem Durchlichtelektronenmikroskop scharf. Die Röntgenabsorptions-Feinstrukturanalyse (XAFS) des vulkanischen Glases ergab, dass das Nanolit-freie farblose Glas eine Sauerstoffflüchtigkeit von QFM + 0,98 (log-Einheiten) aufweist, wohingegen das nanolithaltige braune Glas eine höhere scheinbare Sauerstoffflüchtigkeit aufweist (~ QFM + 2). Die thermodynamische Modellierung mit MELTS weist darauf hin, dass höhere Sauerstoffflüchtigkeiten die Liquidustemperatur erhöhen und somit die Kristallisation von Magnetit-Nanoliten induzieren. Die wasserhaltigen Nanolit-Mineralzusammensetzungen und Schätzungen zur Sauerstoffflüchtigkeit des Glases legen nahe, dass eine oxidierende Flüssigkeit, die von einem heißen mafischen Magma zugeführt wurde, die Nanolit-Kristallisation im Magmareservoir vor der Fragmentierung des Magmas induzierte. Die durch Oxidation induzierte Nanolitkristallisation verstärkte dann die Bildung heterogener Blasen, was zu einer Konvektion im Magmareservoir führte und den Ausbruch auslöste.

Bei Eruptionen spielen nanoskalige Kristalle, sogenannte Nanolite, eine wichtige Rolle. Ursprünglich unterschieden sich Nanolite von Mikrolite durch einen ausgeprägten Bruch in der Kristallgrößenverteilung (CSD) bei < 600 nm1, und Mujin et al.2 definierten Nanolite später als Kristalle mit einer Länge von 30–1000 nm und Ultrananolithe als Kristalle mit einer Länge von < 30 nm neu Länge. Konventionelle petrographische Untersuchungen von Nanoliten erforderten hochauflösende Beobachtungssysteme, beispielsweise das Transmissionselektronenmikroskop (TEM) oder das hochauflösende Rasterelektronenmikroskop (HR-SEM). Die Raman-Mikroskopie hat den Nachweis von Fe-Ti-Oxid (Magnetit)-Nanoliten immer einfacher gemacht3,4. Es wird allgemein angenommen, dass die Kristallisation von Nanoliten oberflächennahe Prozesse widerspiegelt, einschließlich des Aufstiegs von Magma in der Leitung4,5,6,7,8 und des Abkühlungsprozesses nach der Fragmentierung von Magma9. Es wurde auch gezeigt, dass die Kristallisation von Magnetit-Nanoliten die Explosivität einer Eruption erhöhen kann, indem sie die Viskosität des Magmas erhöht oder die Blasenkeimbildung erhöht4,10,11,12,13. Jüngste In-situ-Experimente deuten jedoch darauf hin, dass die Viskositätserhöhung zwar durch die Nanolitkristallisation erfolgt, der Erhöhungseffekt in der natürlichen Schmelze jedoch nicht so hoch ist wie von analogen Materialien erwartet14, und der Zusammenhang zwischen Nanoliten und vulkanischen Prozessen weiterhin unklar ist. Darüber hinaus bleibt unklar, wie die Nanolitkristallisation (oder Blasenkeimbildung) bei ausbrechendem Magma beginnt.

Fukutoku-Oka-no-Ba (FOB) ist ein unterseeischer Vulkan im Izu-Ogasawara-Bogen im Nordwestpazifik, etwa 1300 km südlich des japanischen Festlandes (24°17,1′N, 141°28,9′E). Der Gipfel des Vulkans hatte vor dem Ausbruch im Jahr 2021 eine flache ovale Form mit einer Länge von 1,5 × 1 km und einer Tiefe von ca. 30 m unter dem Meeresspiegel15. Am 13. und 15. August 2021 (japanische Standardzeit) kam es am Vulkan zu einem explosiven Ausbruch16,17,18. Basierend auf der Satellitenbeobachtung wiesen Maeno et al.16 darauf hin, dass die Eruptionssäule wasserreich war und nur geringe Mengen an vulkanoklastischem Material enthielt, sodass die Explosivität der Eruption durch eine Wechselwirkung zwischen Meerwasser und einer hohen Magma-Ausstoßrate erhöht wurde. Bei der Eruption entstand ein großes Bimssteinfloß, das hauptsächlich aus grauem Bimsstein bestand und von den Meeresströmungen über mehr als 1000 km nach Westen getragen wurde18,19. Das Bimssteinfloß erreichte zunächst die Pazifikküste der japanischen Inseln und reiste anschließend insgesamt > 5000 km nach Westen, bis es im Golf von Thailand ankam20. Große Mengen an schwimmendem Bimsstein können Küstenökosysteme schädigen und die Wirtschaft beeinträchtigen16,18,21. Geochemische und petrologische Analysen des Treibbimssteins zeigten, dass sie trotz ihrer unterschiedlichen Farben (grau, bernsteinfarben, braun und schwarz) eine nahezu homogene trachytische Zusammensetzung mit SiO2- und Na2O + K2O-Gehalten von 60–65 bzw. 8–10 Massen-% aufweisen18 . Obwohl die abgelagerten Bimssteinklasten während der Drift über mehr als 1000 km und über einen Zeitraum von zwei Monaten mehrere Abrieb- und Eliminierungsprozesse durchlaufen haben, blieb der Gesamttrend des Bimssteintyps, d Ausbruch auf dem Meer16,19. Der Bimsstein unterschiedlicher Farbe kommt entweder in unabhängigen Klasten oder zusammen in einem einzigen Klasten mit allmählichen oder scharfen Grenzen vor. Ein bemerkenswertes Merkmal des FOB-Bimssteins ist das häufige Vorkommen kleiner Mengen schwarzen Bimssteins, während es sich bei der Mehrheit um grauen Bimsstein handelte. Der schwarze Bimsstein hat eine ähnliche Zusammensetzung wie der graue Bimsstein, der den größten Teil der Ablagerung ausmacht, obwohl sie unterschiedliche Mikrotexturen aufweisen. Raman-Mikroskopie zeigte, dass das braune Glas im schwarzen Bimsstein Magnetit-Nanolite enthält, die die Schmelzviskosität erhöhten und somit eine Rolle bei der explosiven FOB-Eruption im Jahr 2021 spielten18.

Wir haben eine umfassende Untersuchung des nanolithaltigen Glases im FOB-Bimsstein durchgeführt, einschließlich TEM-Analyse, Fe-K-Kanten-XANES-Mikroanalyse (Röntgenabsorption nahe Kantenstruktur) und thermodynamischer Modellierung. Die untersuchte Probe (AYA-2) ist ein einzelner Bimssteinklast, der aus grauen und schwarzen Teilen mit einer scharfen Grenze besteht und am 18. Oktober an der Nordostküste von Amami Ōshima (28°28,4′N, 129°42,9′E) gesammelt wurde. 2021 (Ergänzende Abbildung 1). Grundlegende petrographische Beschreibungen dieser Probe wurden vorgelegt18. Wir diskutieren auch, wie die Nanolitkristallisierung im FOB-Magmareservoir stattfand und den Ausbruch beeinflusste.

Das Bimssteinfloß des FOB-Ausbruchs 2021 besteht größtenteils aus grauem Bimsstein mit einer kleinen Menge schwarzem und verschiedenfarbigem (einschließlich bernsteinfarbenem und braunem) Bimsstein. Der schwarze und braune Bimsstein bestehen aus braunem Glas mit einer Magnetit-Nanolit-Raman-Signatur und einem Peak18 bei ~ 670 cm−1. Im Gegensatz dazu bestehen die grauen und bernsteinfarbenen Bimssteine ​​aus farblosem und nanolitfreiem Glas. Sichtbare Mikrolithen wurden im grauen Bimsstein nicht identifiziert, wohingegen der schwarze Bimsstein seltene Klinopyroxen- und Olivin-Mikrolithen enthält18. Der schwarze Bimsstein kommt entweder als einzelne Klasten vor oder vermischt mit dem grauen Bimsstein18,20.

Der graue und der schwarze Bimsstein weisen häufig unterschiedliche Texturen auf (Abb. 1a, d, e). In der Grundmasse des grauen Bimssteins wurden kleinere, länglichere Vesikel beobachtet, während die im schwarzen Bimsstein größer und kugelförmiger waren (Abb. 1d, e). Die Hauptachsen der Blasen wurden mittels Ellipsoidanpassung geschätzt. Obwohl in beiden Glasarten große Blasen (> 500 μm) identifiziert wurden, waren die meisten Blasen im farblosen Glas < 50 μm. Die mittleren Längen der Blasen im farblosen und braunen Glas betrugen 73 bzw. 128 μm. Die Grenzen zwischen grauem und schwarzem Bimsstein variierten: Einige Klasten enthielten scharfe Grenzen zwischen dem braunen (schwarzen Bimsstein) und dem farblosen (grauen Bimsstein) Glas unter dem Lichtmikroskop (Abb. 1b), während andere einen allmählichen Übergang von braun zu farblos zeigten Glas (Abb. 1c). Die Ansammlungen von Phenokristall-Mineralien sind in beiden Bimssteinarten ähnlich (Klinopyroxen, Plagioklas und in geringerem Maße Magnetit und Olivin), und die meisten Mineralien haben ähnliche Zusammensetzungen, mit Ausnahme derjenigen, die wahrscheinlich aus einem mafischen Magma stammen18,20. Beispielsweise werden im FOB-Bimsstein zwei Arten von Olivin beobachtet: eine relativ Fe-reiche (Mg# = molares Mg/[Mg + Fe] ~ 65) ohne Zusammensetzungszonierung und eine mit einem hohen Mg-Gehalt (Mg# ~ 90). Plateau und abnehmender Mg-Gehalt zum Rand hin18. Die letztgenannte Art von Olivin wird im schwarzen Bimsstein beobachtet oder steht in engem Zusammenhang mit diesem18,20.

(a) Mikrofotografie der Grenze zwischen schwarzem Bimsstein (braunes Glas) und grauem Bimsstein (farbloses Glas). Das blaue Kästchen zeigt die Position der vergrößerten Mikrofotografie in (b) an. Das eingefügte Foto zeigt den gesamten Klasten. (b) Vergrößerte Ansicht der Grenze zwischen dem braunen und dem farblosen Glas. Die schwarze Linie zeigt die Position der TEM-Analyse an. (c) Abstufungsgrenze zwischen braunem und farblosem Glas in einem anderen Bimsstein-Klasten. (d,e) Repräsentative Rückstreuelektronenbilder der (d) braunen und (e) farblosen Glasdomänen. Das braune Glas weist größere, kugelförmige Blasen auf, wohingegen das farblose Glas kleine, längliche Blasen aufweist. Außerdem werden Histogramme der Hauptachsenlängen der Blasen angezeigt. (f) TEM-Hellfeldbild des in (b) angegebenen Bereichs. Die Grenze zwischen braunem und farblosem Glas ist in diesem Maßstab klar erkennbar. Es sind relativ große Klinopyroxen-Nanolite zu sehen. (g) Vergrößerte Ansicht des braunen Glases, die Magnetit-Nanolite mit einer Länge von ca. 20 nm und Biotit-Nanolite mit einer Länge von ca. 100 nm zeigt. Abkürzungen sind Klinopyroxen (Cpx), Biotit (Bt) und Magnetit (Mag).

Wir führten TEM-Analysen an der scharfen Grenze zwischen den beiden Glasarten durch, um die Unterschiede zwischen dem braunen Nanolit-haltigen Glas und dem farblosen Nanolit-freien Glas zu identifizieren (Abb. 1b).

Die TEM-Analyse ergab drei Arten von Nanolit im Braunglas. Im Gegensatz dazu war das farblose Glas selbst im Maßstab der TEM-Analyse kristallfrei (Abb. 1f). Die größten Körner waren Klinopyroxen mit langen Achsen von < 300 nm. Im Gegensatz dazu handelte es sich bei den reichlich vorhandenen blockigen Körnern mit einer Größe von < 20 nm um Magnetit (Abb. 1g). Gelegentlich wurden tafelförmige Körner mit einer Länge von < 100 nm beobachtet, die K-, Al- und Mg-EDS-Signaturen ergaben, was darauf hindeutet, dass es sich um Biotit handelte.

Die Magnetit-Nanolite waren zufällig ausgerichtet; Allerdings waren die länglichen Klinopyroxen- und Biotitkörner schwach (sub)parallel zur Grenze zwischen dem braunen und dem farblosen Glas ausgerichtet. Die nanoskalige feste Phase machte basierend auf dem TEM-Bild ~ 12 Vol.-% der Probe aus (Abb. 1g).

Repräsentative XANES-Spektren, die durch Punktanalysen der farblosen und braunen Gläser erhalten wurden, sind in Abb. 2a–d mit den berechneten Fe3+/ΣFe-Verhältnissen dargestellt. Die Fe3+/ΣFe-Verhältnisse der farblosen und braunen Gläser betrugen 0,24–0,28 (n = 4) bzw. 0,31–0,36 (n = 8). Darüber hinaus wiesen die XANES-Spektren des Braunglases einen relativ scharfen Peak bei ~ 7129,5 eV auf, der dem Magnetit zugeschrieben werden kann22, was darauf hindeutet, dass wir das Braunglas als Mischung aus Nanolit und amorphem Silikatglas analysiert haben. Das Vorhandensein von Magnetit-Nanoliten kann die bei der Kalibrierung des Fe3+/ΣFe-Verhältnisses verwendete Fe-XANES-Schwerpunktenergie ungültig machen; Daher sollten diese Werte mit Vorsicht interpretiert werden. Obwohl das wahre Fe3+/ΣFe-Verhältnis des amorphen Teils im Braunglas ungewiss ist, sollte beachtet werden, dass die gesamte Mischung des Braunglases, d. h. Nanolit + amorpher Teil, reich an Fe3+ ist und stärker oxidiert ist als der farblose Nanolit -freies Glas.

Repräsentative XANES-Spektren von (a) braunem und (b) farblosem Glas. (c,d) Vergrößerte Ansicht des Vorkantenbereichs, der durch das gestrichelte Kästchen in (a) und (b) angezeigt wird. Gaußsche Anpassungen für die Fe2+- und Fe3+-Peaks werden ebenfalls angezeigt. Die Fe3+/ΣFe-Verhältnisse wurden unter Verwendung der Kalibrierung für Rhyolithglas von Okumura et al.39 berechnet. (e) 2D-XANES-Bild der Grenze zwischen den schwarzen und grauen Bimssteindomänen. Der analysierte Dickschnitt wurde aus dem für die Spotanalyse verwendeten Klasten angefertigt. Bereiche mit höheren Fe3+/ΣFe-Verhältnissen sind Klinopyroxen- und Magnetit-Phänokristalle, angezeigt durch Pfeile.

Die 2D-XANES-Analyse zeigte auch, dass das braune Glas im schwarzen Bimsstein höhere Fe3+/ΣFe-Verhältnisse aufwies als das farblose Glas im grauen Bimsstein (Abb. 2e).

Obwohl die Zeitskala der Nanolitbildung kurz wäre und ein metastabiler oder Ungleichgewichtsprozess zu erwarten wäre, kann die thermodynamische Phasenmodellierung als nützlicher Indikator für die Betrachtung des Entstehungsprozesses verwendet werden. Die stabile Mineralzusammensetzung für die FOB-Bimssteinzusammensetzung wurde mit dem Rhyolite-MELTS v.1.2.x-Modell23 berechnet. Der FOB-Bimsstein weist trotz seines Aussehens nur eine begrenzte Auswahl an Gesamtgesteinszusammensetzungen auf18. Bei der Modellierung wurde die gesamte Gesteinszusammensetzung von FOB-JMA-1818 verwendet.

Die Sauerstoffflüchtigkeit (fO2) der farblosen und braunen Gläser wurde unter Verwendung der Formel von24, der Zusammensetzung von FOB-JMA-18 und dem angegebenen Druck und der Temperatur des Magmareservoirs (930 °C und 250 MPa18) berechnet. Unter diesen Bedingungen und mit dem gemessenen Fe3+/ΣFe-Verhältnis betragen die log(fO2)-Werte des farblosen Glases relativ zum QFM-Puffer (Quarz-Fayalit-Magnetit) QFM + 0,98. Obwohl die XANES-Spektren des Braunglases ein Signal von Magnetit-Nanoliten enthalten, verwenden wir das scheinbare Fe3+/ΣFe-Verhältnis, um einen fO2 von QFM + 2,04 für das Braunglas zu berechnen.

Um das Auftreten von Nanoliten und Phänokristallen im Magmareservoir zu modellieren, verwendeten wir eine feste Temperatur von 930 °C und einen Druck von 250 MPa und änderten den fO2- und Wassergehalt, wie in Abb. 3a zusammengefasst. Magnetit ist unter allen modellierten Bedingungen stabil. Es wurde festgestellt, dass Olivin mit einem Mg# von ~ 60 nur unter reduzierten (QFM − 0,5) und feuchten (H2O = 6 Masse-%) Bedingungen stabil ist, während die anderen Phenocryst-Mineralien (Klinopyroxen, Plagioklas und Magnetit) unter stabilen Bedingungen waren stärker oxidierte (QFM + 1,5 und + 2) Bedingungen mit relativ hohen Wassergehalten (5 Masse-%).

Stabile Phasen gemäß MELTS_Excel bei (a) festem Druck und fester Temperatur und variabler Sauerstoffflüchtigkeit und Wassergehalt, (b) festem Druck und Wassergehalt (5 Massen-%) und variabler Sauerstoffflüchtigkeit und Temperatur und (c) fester Temperatur und festem Wassergehalt (5 Massen-%) und variable Sauerstoffflüchtigkeit und -druck. Abkürzungen sind Plagioklas (Pl), Orthopyroxen (Opx), Klinopyroxen (Cpx), Olivin (Ol), Biotit (Bt) und Magnetit (Mag).

Wir haben auch die Phasenbeziehungen mit sich ändernder Temperatur und fO2 bei einem konstanten Druck von 250 MPa und einem festen Wassergehalt von 5 Massen-% modelliert (Abb. 3b). Die Liquidustemperatur erreicht bei QFM + 2 > 1100 °C, wohingegen reduziertere Bedingungen niedrigere Temperaturen ergeben (< 1000 °C). Biotit kristallisiert bei relativ hohem fO2 (> QFM + 0) und niedrigen Temperaturen (< 925 °C).

Um die Stabilität von Biotit weiter zu bewerten, haben wir variable Drücke und fO2 bei einer konstanten Temperatur von 900 °C und einem Wassergehalt von 5 Massen-% modelliert (Abb. 3c). Bei niedrigen Drücken (< 150 MPa) wird H2O gesättigt. Biotit wird bei höheren Drücken (> 100 MPa) und fO2 (> QFM + 1) stabil. Die für die Biotitstabilität erforderliche Sauerstoffflüchtigkeit wird bei höheren Drücken geringer.

Die XANES-Analysen zeigten, dass der Unterschied zwischen grauem und schwarzem Bimsstein, das Vorkommen von Nanoliten, auf einen Unterschied in den Fe3+/ΣFe-Verhältnissen und dem entsprechenden fO2 zurückzuführen ist. Das braune Glas mit Magnetit-Nanoliten kommt in der Domäne mit hohem scheinbarem fO2 (~ QFM + 2,04) vor, während die farblosen Glasdomänen einen fO2 von ~ QFM + 0,98 ergeben. Obwohl bei der Kalibrierung von Fe3+/ΣFe für nanolithaltiges Glas22 Unsicherheiten bestehen, weist das Braunglas ein höheres Fe3+/ΣFe-Verhältnis auf und weist daher einen höheren fO2 auf. Diese Studie konzentrierte sich auf die typischsten Nanolit-freien und Nanolit-haltigen Proben; dh die Grenze zwischen grauem und schwarzem Bimsstein. Die scharfe Grenze zwischen dem nanolithaltigen braunen Glas und dem nanolitfreien farblosen Glas (Abb. 1b) wurde durch einen schnellen Prozess gebildet, beispielsweise durch die Vermischung zweier Magmaarten während einer explosiven Eruption, was darauf hindeutet, dass die beiden Magmen unterschiedlich waren Farben vor dem Ausbruch.

Die Texturen der Blasen in den beiden Bereichen sind unterschiedlich, mit kleinen, länglichen Blasen im farblosen Glas und großen, kugelförmigen Blasen im braunen Glas (Abb. 2d, e). Diese kontrastierenden Texturen und ihr Zusammenhang mit dem Vorhandensein von Nanoliten lassen darauf schließen, dass die Blasenkeimbildung im braunen Glas früher erfolgte als im farblosen Glas, wodurch die Blasen reifen konnten. Anschließend begann die Blasenbildung im Nanolit-freien Magma, möglicherweise nachdem sich die beiden Magmen vermischt hatten. Dieses Szenario kann am besten durch die Auslösung der Blasenkeimbildung durch die Kristallisation von Nanoliten vor dem Ausbruch erklärt werden10,25 und nicht durch die durch Blasen verursachte Nanolitkristallisation12. Es sollte beachtet werden, dass Kato26 hell- und dunkelgrauen Bimsstein aus der FOB-Eruption von 1986 untersuchte und mittels Titration zeigte, dass die beiden Bimssteinarten das gleiche Fe2+/Fe3+-Verhältnis aufwiesen. Basierend auf den Beschreibungen des dunkelgrauen Bimssteins von26, einschließlich der Blasenmikrotexturen, könnte es sich um den gleichen wie den von Yoshida et al.18 beschriebenen bernsteinfarbenen Bimsstein handeln und sich von dem hier untersuchten schwarzen Bimsstein unterscheiden. Der bernsteinfarbene Bimsstein besteht aus farblosem Glas mit relativ großen Bläschen und ist frei von Magnetit-Nanolithen18.

Die experimentelle Studie im schwefelfreien Rhyolithsystem zeigte, dass die Entgasung der H2O-dominierten flüchtigen Komponente zu einem Anstieg von Fe3+/ΣFe27 führt, obwohl sowohl schwarze als auch graue Typen im FOB-Bimsstein während des Dekompressions- und Auswurfprozesses entgast wurden. Daher ist es unwahrscheinlich, dass die mit der Entgasung verbundene Oxidation der Ursprung des schwarzen Bimssteins ist und dass der Nanolit-Bildungsprozess vor Beginn der Eruption stattgefunden hat. Das Vorhandensein von Olivin mit hohem Mg-Gehalt in Verbindung mit dem schwarzen Bimsstein deutete darauf hin, dass das Olivin mit hohem Mg-Gehalt aus heißem mafischem Magma aus der Tiefe stammte, das die explosive Eruption auslöste, und dass der schwarze Bimsstein (Magma) dadurch schwarz (nanolithaltig) geworden war Wirkung des eingedrungenen heißen mafischen Magmas18. Die Gesamtgesteinszusammensetzung des schwarzen Bimssteins ähnelt der des grauen Bimssteins, was darauf hindeutet, dass stattdessen eine heiße flüchtige Komponente mit einer geringen Menge Feststoff in das trachytische Magmareservoir von FOB injiziert wurde. Das Vorhandensein von Biotit-Nanoliten (Abb. 1e) sowie Amphiboleinschlüssen in Olivin mit hohem Mg-Gehalt18 lässt darauf schließen, dass diese flüchtige Komponente wasserreich war. Die MELTS-Modellierung (Abb. 3c) legt nahe, dass die Hydratation und Biotitbildung nicht in geringen Tiefen, beispielsweise im Kanal, sondern im tieferen Teil (> 100 MPa) des Rohrleitungssystems auftrat. Durch die Zugabe von Wasser wird im Allgemeinen die Liquidustemperatur gesenkt; stärker oxidierte Bedingungen erhöhen jedoch die Liquidustemperatur. Die unterschiedlichen Fe3+/ΣFe-Verhältnisse des grauen und schwarzen Bimssteins lassen stark darauf schließen, dass das Mittel, das den schwarzen Bimsstein verdunkelte, ein Oxidationsmittel war. Hohe Wassergehalte und fO2 sind zwei grundlegende Merkmale von Magmen, die in Subduktionszonen gebildet werden und entstehen, wenn wasserhaltige Primärschmelzen mit dem umgebenden Mantel reagieren28.

Angesichts der kontrastierenden Texturen der braunen und farblosen Gläser und der scharfen Grenze zwischen ihnen muss der Unterschied zwischen den beiden Magmen vor der Eruption entstanden sein, möglicherweise im Magmareservoir. Die abgestuften Grenzen zwischen braunem und farblosem Glas (Abb. 1c) wurden durch einen langsamen Prozess gebildet, beispielsweise durch die diffusive Oxidation des Magmas, oder durch die Verformung der braunen und farblosen Grenze während der Eruption. Das häufige Vorkommen von gebändertem und vermischtem schwarzem und grauem Bimsstein18,20 deutet ebenfalls auf eine Nanolitkristallisierung im Magmareservoir hin. Die Experimente mit mafischen Magmen zeigten, dass die Nanolitkristallisation bei höheren Temperaturen beginnt, unter oxidierten Bedingungen jedoch langsamer29, was zeigt, dass Oxidation die Kristallisation von Nanoliten fördern kann.

Die Erhitzungsexperimente unter atmosphärischen Bedingungen mit rhyolithischem Bimsstein aus dem Havre-Vulkan zeigten, dass der Bimsstein, der > 5 Minuten lang auf > 700 °C erhitzt wurde, aufgrund der Oxidation von Magnetit-Nanoliten und ihrer Umwandlung in Hämatit rosa wurde30. Diese Autoren vermuteten, dass das häufige Vorkommen von rosafarbenem Bimsstein im Havre-Bimssteinfloß im Jahr 2012 ein Beweis dafür sei, dass die Wassersäule des explosiven Ausbruchs so stark war, dass der Bimsstein einer atmosphärischen Hochtemperatur-Eisenoxidation unterzogen worden sei. Im Gegensatz dazu wurde im FOB-Bimssteinfloß 2021 kein oxidierter rosa Bimsstein beobachtet. Über die Oxidation von Eisensulfid zu Magnetit im FOB-Bimsstein wurde berichtet18, eine weitere Oxidation wurde jedoch nicht beobachtet. Satellitenbeobachtungen einer kräftigen weißen Wolke während des FOB-Ausbruchs 2021 deuten darauf hin, dass es sich um einen wasserreichen Ausbruch handelte und das Bimssteinfloß an einem U-Boot-Schlot entstand16. Die begrenzte Oxidation des Bimssteins steht im Einklang mit Satellitenbeobachtungen. Außerdem unterscheiden sich die Nanolit-Eigenschaften (Abb. 1d–g) deutlich von denen der recycelten Asche, die einmal ausgeworfen wurde und in den heißen Abzug fiel31. Dies deutet darauf hin, dass die Vermischung des schwarzen Bimssteins mit dem grauen Bimsstein, der die scharfe Grenze zwischen dem braunen und dem farblosen Glas bildete, in der Leitung stattfand (Abb. 4).

Bimssteinproduktion während des FOB-Ausbruchs 2021. (a) Das Oxidationsmittel und Olivin mit hohem Mg-Gehalt wurden von heißem mafischem Magma geliefert, was die Kristallisation von Magnetit-Nanoliten verstärkte. Die heterogene Blasenkeimbildung begann zuerst im nanolitreichen Bereich. (b) Das sprudelnde Magma bekam Auftrieb und löste eine Konvektion im Magmareservoir aus, was die Verjüngung des Kristallbreis verstärkte. (c) Eine Eruption begann, als der kritische Druck durch Blasenbildung im verjüngten Magma erzeugt wurde.

Die Bildung von Nanoliten und die damit verbundenen Eruptionsprozesse lassen sich wie folgt zusammenfassen (Abb. 4). Heißes mafisches Magma (~ 1250 °C18), das aus dem tieferen Teil der Subduktionszone stammt, ist ein Hinweis auf den Auslöser der Eruption. Sobald das wasserhaltige und stark oxidierte Primärmagma in den Boden des FOB-Magmareservoirs injiziert wurde, versorgte es das trachytische FOB-Magma mit einer oxidierenden Flüssigkeit. Durch Oxidation induzierte Nanolitkristallisation kann die Keimbildung heterogener Blasen verstärken32,33,34 und so wurde ein Teil der oxidierten Schmelze in der Magmakammer schwimmfähig. Die blasenartige nanolithaltige Schmelze begann aufzusteigen und löste eine Konvektion im FOB-Magmareservoir aus, was möglicherweise eine zusätzliche Blasenkeimbildung in den anderen Teilen des Reservoirs auslöste. Die Konvektion förderte die Verjüngung des Magmareservoirs, erzeugte einen Überdruck und löste eine Eruption aus.

Paredes-Mariño et al.35 zeigten, dass makroskopische Fragmente von heißerem Magma, die in ein Magmareservoir injiziert werden, Orte für die Keimbildung heterogener Blasen bieten und Konvektion initiieren. Obwohl Fragmente des injizierten mafischen Magmas, wie schwarze Enklaven und Olivin mit hohem Mg-Gehalt, im FOB-Bimsstein identifiziert werden können,18,20 weist das höhere Fe3+/ΣFe-Verhältnis des braunen Glases stark darauf hin, dass die Oxidation induzierte Nanolitkristallisation eine wichtige Rolle spielte bei der heterogenen Blasenkeimbildung. Die scharfen Grenzen zwischen dem schwarzen und dem grauen Bimsstein, die durch die Verschmelzung zweier Bimssteinarten in der Leitung während der Eruption entstanden sind (Abb. 4). Die kontrastierende Mikrostruktur des schwarzen und grauen Bimssteins weist auch auf die Verschmelzung zweier Bimssteine ​​(Magma) während oder nach der Blasenbildung hin. Diesem Szenario zufolge erfolgte die Blasenkeimbildung früher im schwarzen Bimsstein, während er sich im Magmareservoir befand, da die Magnetit-Nanoliten Keimbildungsstellen bereitstellten25. Im Gegensatz dazu kam es im grauen Bimsstein während der Konvektion und seinem Aufstieg in der Leitung zu einer Blasenkeimbildung, was mit den größeren Bläschen im schwarzen Bimsstein und den kleineren Bläschen im grauen Bimsstein übereinstimmt (Abb. 1a, 2e).

Ein Diffusionsprofil in einem Olivinkorn mit hohem Mg-Gehalt deutete darauf hin, dass das mafische Magma vor 14 Stunden bis 50 Tagen nach der Eruption in das Reservoir injiziert wurde, vorausgesetzt, es behielt seine ursprüngliche Temperatur (~ 1250 °C)18. Die Viskosität der Trachytschmelze36 mit ca. 12 Vol.-% nanoskopischen Kristallen kann bei ca. 900 °C 104–105 Pa·s betragen, was darauf hindeutet, dass das Magma bei einem einfachen Zweischichtmodell ca. 10 Tage nach der Injektion des heißeren Magmas mit der Konvektion begann angenommen37. Die hier vorgeschlagene, durch Oxidation induzierte Nanolitkristallisation und Blasenkeimbildung führt im Vergleich zu einem einfachen Wärmekonvektionsmodell zu einer erhöhten Konvektion, dh die Zeitskala der Konvektion kann kürzer sein. Dementsprechend könnte der erwartete Zeitrahmen für den Beginn der Magmakonvektion, der mehrere Stunden bis Tage beträgt, den im schwarzen Bimsstein ausgefällten Nanolit erhalten haben.

Der FOB-Ausbruch im Jahr 2021 produzierte eine große Menge Bimsstein, der größte Teil davon war nanolitfreier grauer Bimsstein, mit kleineren Mengen nanolithaltiger schwarzer Bimsstein. Das Vorkommen von Nanolit-freiem und Nanolit-haltigem Bims lässt auf die Bildung von Nanoliten im Magmareservoir schließen. XANES-Analysen und TEM-Beobachtungen zeigen, dass der nanolithaltige schwarze Bimsstein oxidiert und hydratisiert war, was darauf hindeutet, dass ein Fluss oxidierter Flüssigkeit aus dem darunter liegenden heißen mafischen Magma die Nanolitkristallisation und heterogene Blasenkeimbildung induzierte, was den explosiven Ausbruch auslöste. Unsere Studie zeigt, dass die Oxidation durch eine Flüssigkeit eine entscheidende Rolle bei der Nanolitkristallisation spielt.

SEM-Analysen wurden mit einem Feldemissionskanonen-Elektronensonden-Mikroanalysator (JEOL JXA-8500F) bei der Japan Agency for Marine-Earth Science and Technology, Yokosuka, Japan, durchgeführt.

Nanolitanalysen wurden mit einem TEM (JEOL JEM-2100F) durchgeführt, das mit einem energiedispersiven Röntgenspektrometer (JEOL JED-2300T) am Institut für Geologie und Mineralogie der Universität Kyoto, Japan, ausgestattet war. Vor den TEM-Analysen wurde die dünne Folie des interessierenden Bereichs mithilfe eines fokussierten Ionenstrahlsystems (Thermo Scientific Helios Nanolab G3 CX) am Institut für Geologie und Mineralogie der Universität Kyoto, Japan, ausgeschnitten.

Das Fe3+/ΣFe-Verhältnis des Glases wurde anhand von Fe-K-Kanten-XANES-Spektren bestimmt, die im Fluoreszenzmodus bei Raumtemperatur mit der BL-4A-Strahllinie in der Photon Factory, Tsukuba, Japan, gemessen wurden. Der Strom des Röntgenspeicherrings betrug 450 mA. Die Röntgenstrahlen wurden auf einen 6 × 4 μm großen Bereich fokussiert. Die spektralen Merkmale wurden nach dem Verfahren von38 entfaltet und die Fe3+/ΣFe-Verhältnisse wurden unter Verwendung der Formel für rhyolithisches Glas39 berechnet.

Die zweidimensionale Verteilung des Fe3+/ΣFe-Verhältnisses wurde qualitativ anhand von Fe-K-Kanten-XAFS-Spektren (Röntgenabsorptions-Feinstruktur) bestimmt, die mit der NW2A-Strahllinie in der Photon Factory gemessen wurden, und zwar nach dem Verfahren von40. Die XAFS-Spektren bei Energien von 7076–7321 eV wurden im Transmissionsmodus mit einem 2048 × 1024 Pixel großen Detektor und einer räumlichen Auflösung von ~ 4,5 × 4,5 μm auf einer Fläche von ~ 15 × 3 mm gemessen. Die XAFS-Spektren wurden auf Ähnlichkeiten mit den Referenzendgliedern Olivin (Fe2+) und Andradit (Fe3+) kalibriert, und die kalibrierten Werte können als qualitatives Maß für das Fe3+/ΣFe-Verhältnis angesehen werden.

Die thermodynamische Kristallisationsmodellierung wurde mit MELTS_Excel23 durchgeführt. Da die gemeldete Mineralzusammensetzung des FOB-Bimssteins keinen Quarz enthält, haben wir Rhyolith-MELTS Version 1.2.x verwendet.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten.

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R. Oyanagi von der Kokushikan-Universität sowie K. Yoshida und S. Tanaka von der Tohoku-Universität danken wir für ihre Hilfe bei der 2D-XANES-Analyse. Diese Forschung wurde teilweise vom JSPS KAKENHI unterstützt (Zuschussnummern JP19K14825 und JP19H01999 für KY, JP20H00198 und JP20H00205 für AM, JP 22K03755 für HI, JP18KK0376 für AO, JP19H00834 und JP22H05109 für MK und JP 21H01195 bis YT) und NOZOMI Farm. Micro-XANES-Analysen wurden bei BL4A (Vorschlag Nr. 2020G008) und NW2A (Vorschlag Nr. 2021G634 und 2022S2-001) der Photon Factory mit Genehmigung der High Energy Accelerator Research Organization durchgeführt. Kritische und konstruktive Rezensionen von L. Gurioli, F. Arzilli und D. Di Genova sowie die redaktionelle Betreuung durch A. Hildenbrand haben das Manuskript erheblich verbessert. Wir möchten Stallard Scientific Editing für die englischsprachige Bearbeitung danken.

Forschungsinstitut für Marine Geodynamik, Japan Agency for Marine-Earth Science and Technology, Natsushima-cho 2-15, Yokosuka, 237-0061, Japan

Kenta Yoshida, Tomoki Sato, Yoshihiko Tamura und Shigeaki Ono

Abteilung für Geologie und Mineralogie, Universität Kyoto, Kitashirakawa-Oiwakecho, Sakyo-ku, Kyoto, 606-8502, Japan

Akira Miyake & Shota H. Okumura

Abteilung für Geowissenschaften, Fakultät für Naturwissenschaften, Shizuoka-Universität, Ohya 836, Suruga-ku, Shizuoka, 422-8529, Japan

Hidemi Ishibashi

Abteilung für Erd- und Planetenmaterialwissenschaften, Abteilung für Geowissenschaften, Graduate School of Science, Tohoku-Universität, 6-3 Aramaki-Aza-Aoba, Aoba-ku, Sendai, Miyagi, 980-8578, Japan

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Atsushi Okamoto

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Yasuhiro Niwa & Masao Kimura

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KY konzipierte die Idee der Studie, führte die Feldforschung und mikroskopische Analyse durch und verfasste das Originalmanuskript. AM und SHO führten eine TEM-Analyse durch. HI und S.Ok. hat zur XANES-Spotanalyse beigetragen. AO, YN und MK trugen zur 2D-XANES-Analyse bei. TS, YT und S.On. trug zur Konzeptualisierung der Studie bei. Alle Autoren haben den Manuskriptentwurf überprüft.

Korrespondenz mit Kenta Yoshida.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Yoshida, K., Miyake, A., Okumura, SH et al. Die durch Oxidation verursachte Nanolitkristallisation löste 2021 den Ausbruch von Fukutoku-Oka-no-Ba in Japan aus. Sci Rep 13, 7117 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34301-w

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Eingegangen: 22. Dezember 2022

Angenommen: 27. April 2023

Veröffentlicht: 09. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34301-w

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