Experimentelle und numerische Untersuchung von Polymerporen

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 8245 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Polymere werden in der Öl- und Gasindustrie effektiv für eine Vielzahl von Feldanwendungen eingesetzt, beispielsweise für die verbesserte Ölförderung (EOR), Bohrlochkonformität, Mobilitätskontrolle und andere. Intermolekulare Wechselwirkungen von Polymeren mit dem porösen Gestein, insbesondere Formationsverstopfungen und die damit verbundenen Veränderungen der Permeabilität, sind ein häufiges Problem in der Industrie. In dieser Arbeit werden erstmals fluoreszierende Polymere und Einzelmolekül-Bildgebung vorgestellt, um die dynamische Wechselwirkung und das Transportverhalten von Polymermolekülen mithilfe eines mikrofluidischen Geräts zu bewerten. Um die experimentellen Beobachtungen zu reproduzieren, werden Simulationen im Porenmaßstab durchgeführt. Der mikrofluidische Chip, auch „Reservoir-on-a-Chip“ genannt, fungiert als 2D-Ersatz zur Auswertung der Strömungsprozesse, die auf der Porenskala stattfinden. Beim Entwurf des Mikrofluidik-Chips werden die Porenhalsgrößen eines ölhaltigen Lagerstättengesteins berücksichtigt, die zwischen 2 und 10 nm liegen. Mittels Softlithographie haben wir das Mikromodell aus Polydimethylsiloxan (PDMS) erstellt. Die herkömmliche Verwendung von Tracern zur Überwachung von Polymeren unterliegt Einschränkungen aufgrund der Tendenz von Polymer- und Tracermolekülen, sich zu entmischen. Zum ersten Mal entwickeln wir eine neuartige Mikroskopiemethode, um das dynamische Verhalten von Polymerporenverstopfungs- und -freigabeprozessen zu beobachten. Wir bieten direkte dynamische Beobachtungen von Polymermolekülen während ihres Transports in der wässrigen Phase sowie ihrer Clusterbildung und Ansammlung. Um die Phänomene mithilfe eines Finite-Elemente-Simulationstools zu simulieren, wurden Simulationen im Porenmaßstab durchgeführt. Die Simulationen zeigten im Laufe der Zeit einen Rückgang der Strömungsleitfähigkeit in den Strömungskanälen, in denen es zu einer Polymeransammlung und -retention kam, was mit der experimentellen Beobachtung der Polymerretention übereinstimmt. Die durchgeführten Einphasen-Strömungssimulationen ermöglichten es uns, das Fließverhalten der markierten Polymermoleküle innerhalb der wässrigen Phase zu beurteilen. Darüber hinaus werden sowohl experimentelle Beobachtungen als auch numerische Simulationen verwendet, um die während der Strömung auftretenden Retentionsmechanismen und deren Einfluss auf die scheinbare Permeabilität zu bewerten. Diese Arbeit liefert neue Erkenntnisse zur Beurteilung der Mechanismen der Polymerretention in porösen Medien.

Polymerfluten ist eine vielversprechende Technik zur chemischen Verbesserung der Ölförderung aus konventionellen Lagerstätten1,2. Das Verfahren beinhaltet die Zugabe wasserlöslicher Polymermoleküle zum Injektionswasser, um dessen Phasenviskosität zu erhöhen. Die Viskositätserhöhung führt zu günstigeren Mobilitätsverhältnissen und Wasser-Öl-Fraktionsströmungseigenschaften, was die Spüleffizienz des Verdrängungsprozesses verbessert3,4,5. Obwohl das Polymerfluten als ausgereifte EOR-Methode gilt, gibt es nur begrenzte Vollfeldimplementierungen des Polymerflutens6. Dies könnte auf die Herausforderungen einer erfolgreichen Implementierung des Prozesses im Feldmaßstab zurückzuführen sein, bei der durch Polymer verursachte Formationsschäden einen wesentlichen Beitrag leisten7,8,9,10,11. Polymerbedingte Formationsschäden können sich auf die Förderleistung auswirken, indem sie die Permeabilität der Formation verringern und sich in einer kontinuierlichen Verschlechterung der Bohrlochinjektivität äußern12,13,14,15. Die Polymerinjektivität wurde unter anderem mit der Wasserqualität, der Inkompatibilität zwischen Injektions- und Formationswasser und der Feinmigration in Verbindung gebracht13,16. Der durch Polymer verursachte Formationsschaden im Zusammenhang mit der Verstopfung des Porenhalses oder einfach Polymerverstopfung wird durch das im Porenraum eingeschlossene Polymer erzeugt17,18,19,20,21.

Seit Jahrzehnten werden erhebliche Anstrengungen unternommen, um das Polymertransportverhalten durch poröse Medien und die Polymerretention in Reservoirgesteinen zu untersuchen22,23,24,25,26. Es ist bekannt, dass drei Hauptmechanismen zur Gesamtretention des Polymers während des Flusses in poröses Gestein beitragen, nämlich Polymeradsorption, hydrodynamische Retention und mechanischer Einschluss27,28. Doch trotz aller Bemühungen sind die Mechanismen, die zum Einschluss von Polymeren führen, nicht vollständig geklärt. Einer der Gründe dafür ist, dass Retentionsmechanismen typischerweise indirekt aus Differenzdruck- und Abwasserkonzentrationsprofilen während Kernflutungsexperimenten abgeleitet werden. Daher gelingt es ihnen nicht, zwischen verschiedenen Mechanismen zu unterscheiden und ihre individuelle Wirkung auf Gesteine zu erfassen29,30,31,32,33.

Daher erfordert ein mechanistisches Verständnis der Wechselwirkungen zwischen Polymer und Porennetzwerk die Untersuchung einer direkten Methode. Für diesen Zweck stellt die Mikrofluidik eine geeignete Plattform dar, da sie die mit der Undurchsichtigkeit von Gesteinen verbundenen Einschränkungen überwindet34,35. Mikrofluidik verspricht, das Verständnis des Flüssigkeitsflusses in porösen Formationen durch die direkte Beobachtung der Phänomene zu verbessern36,37,38,39. In den letzten Jahren wurden Mikrofluidik-Experimente zunehmend eingesetzt, um den einphasigen und mehrphasigen Fluss von Polymerlösungen durch poröse Medien zu untersuchen. In einigen experimentellen Studien wurden die rheologischen Eigenschaften von Polymerlösungen, Fließinstabilitäten und Fließdivergenzen untersucht. Liu et al.40 führten Experimente an Mikromodellen durch, um die Partikelmigration und -verstopfung in porösen Medien zu untersuchen. Andere konzentrierten sich unter anderem auf den Wiederherstellungsfaktor und die Sweep-Effizienz41,42,43,44,45,46,47,48. Engl et al.49 verwendeten Kapillarröhrchen im Mikromaßstab, um den Transport eingeschlossener Tröpfchen an Kanalverbindungen zu untersuchen.

Computational-Fluid-Dynamics (CFD)-Simulationen sind leistungsstarke Werkzeuge zur genauen Simulation komplexer physikalischer Modelle und Wechselwirkungen. In dem Bereich, in dem die Mikrofluidik entstand, in den Biowissenschaften, verzeichnet die numerische Modellierung biologischer Phänomene große Fortschritte. Numerische Studien, die mehrere gekoppelte Partikel-Feststoff- und Partikel-Partikel-Wechselwirkungen einbeziehen, werden verwendet, um experimentelle Ergebnisse zum luftgetragenen Nanopartikeltransport in der Lunge oder zur Verstopfung in Arterien oder zur DNA-Verstopfung und -Freisetzung zu analysieren50,51,52. In anderen Forschungsbereichen erfreuten sich Simulationen von Flüssigkeitsströmungen mithilfe der Mikrofluidik jedoch nicht der gleichen Popularität wie experimentelle Strömungsstudien in Mikromodellen. Im Rahmen der EOR konzentrieren sich die meisten dieser numerischen Studien auf Schaum- und mikrobielle Techniken, wobei sich ein erheblicher Teil auf letztere konzentriert53. Jafari et al.54 führten eine CFD-Simulation der Biotensidflutung in Mikromodellen durch, um die potenzielle Steigerung der Ölproduktion zu bewerten. Darüber hinaus wurde die Verbesserung der Ölverdrängung durch Injektion einer Bakteriensuspension in Mikromodellen sowohl experimentell als auch numerisch untersucht55. Andere Studien untersuchten den Einfluss der Hydrodynamik im Porenmaßstab auf die räumliche Entwicklung bakterieller Biofilme56.

Im Rahmen der Polymerlösung als chemische Methode für EOR sind in der Literatur begrenzte numerische Studien verfügbar, die auf Experimenten basieren. Eine Studie von57 untersuchte die Verringerung des viskosen Fingerings beim Polymerfluten im Vergleich zum Wasserfluten und führte zweiphasige CFD-Simulationen auf der Grundlage von REM-Bildern durch, um die experimentellen Ergebnisse zu reproduzieren. Andererseits haben Afsharpoor et al. (2014) konzentrierten sich auf die viskoelastischen Eigenschaften von Polymerlösungen, um die Hypothese von Zugeffekten durch eine experimentelle Untersuchung zu bewerten, ergänzt durch CFD-Modellierung, um die Fließeigenschaften von viskoelastischen Polymeren in Sackgassenporen zu bewerten.

Unser Ziel in dieser Arbeit ist es, den Polymertransport und die Verstopfungsmechanismen auf Porenebene besser zu verstehen, indem wir einen numerischen Analyseansatz entwickeln, um die experimentellen Beobachtungen nachzuahmen59. Wir präsentieren eine numerische Studie des Polymerlösungsflusses durch ein Mikromodell, durchgeführt mit COMSOL Multiphysics®. Zur Modellierung des Flusses und Transports von Polymerlösungen und -agglomeraten wird ein kombinierter Lagrange-Eulerian-Ansatz verwendet. Es wird ein numerisches Modell vorgeschlagen, um das Verstopfen von Polymeragglomeraten und die daraus resultierende Auswirkung auf die Strömungsdivergenz qualitativ zu beschreiben.

Dieses Papier ist wie folgt aufgebaut: Wir präsentieren zunächst die experimentellen Daten mit dem Design des mikrofluidischen Geräts und den Ergebnissen des Strömungsexperiments. Anschließend stellen wir die Gleichungen vor, die die Bewegung von Flüssigkeiten und Partikeln steuern, und beschreiben kurz das Simulationsmodell. Anschließend werden die Ergebnisse diskutiert, in denen wir zeigen, dass das Modell das Fließverhalten der Polymerlösung durch das Mikrogerät nachbildet. Der letzte Teil der Arbeit konzentriert sich auf die Simulation des Polymereinschlusses und der entsprechenden Änderungen der Fließeigenschaften. Wir schließen den Artikel mit einer Zusammenfassung der wichtigsten Beiträge der Arbeit ab.

Wir verwenden Mikrofluidik-Technologie in Verbindung mit einem Mikroskopaufbau, um direkte Beobachtungen auf Poren- und Molekülebene unter dynamischen Bedingungen zu ermöglichen. Um die Strömungsphänomene sichtbar zu machen, sollten die Mikromodelle vollständig oder teilweise optisch transparent sein60. Zu den Materialien für Mikrogeräte gehören Glas, Silizium, Polymermaterialien wie Polydimethylsiloxan (PDMS) und Polymethylmethacrylat (PMMA), Geomaterialien und andere61. Silizium ist das Hauptmaterial mikrofluidischer Geräte, einer etablierten Herstellungsmethode. Zu den Vorteilen siliziumbasierter Mikrogeräte gehört, dass sie hohen Druck- und Temperaturbedingungen standhalten und mit vielen Lösungsmitteln kompatibel sind62,63. Die Nachteile der Undurchsichtigkeit und der hohen Kosten motivierten die Entwicklung anderer alternativer Materialien wie Glas und Polymermaterialien64,65. Das am häufigsten verwendete Elastomer für die Herstellung von Mikrogeräten ist Polydimethylsiloxan (PDMS) (SH NK Karadimitriou 2012). Die Vorteile der PDMS-basierten Mikrogeräte sind ihre optische Transparenz, Flexibilität, niedriger Preis und Biokompatibilität60.

In dieser Arbeit verwendeten wir die Fotolithografietechnik zur Herstellung von Mikrogeräten auf Siliziumbasis, wobei das eigentliche Muster in das Siliziumsubstrat geätzt und dann mit dem Glas verbunden wurde. Die Soft-Lithographie ist die Haupttechnik für PDMS-basierte Mikrogeräte. Bei dieser Technik wird die Polymermischung in eine Form gegossen, die das Negativmuster enthält, und dann bei erhöhter Temperatur ausgehärtet. Die verwendete Urform basierte auf Silikon, um eine höhere Genauigkeit bei den kleinen Merkmalen zu erzielen. Wir haben einen sechsstufigen Herstellungsablauf verwendet, wie in Abb. 1 beschrieben.

Arbeitsablauf, der den Prozess der Mikromodellherstellung detailliert beschreibt, beginnend mit (1) dem Modellentwurf, gefolgt von (2) der Fotolithographie unter Verwendung einer Chrommaske, dann (3) Trockenätzen, um das Muster auf den Siliziumwafer zu gravieren, gefolgt von (4) dem Gießen des Polydimethylsiloxans auf dem Siliziumwafer, dann (5) Aushärten und Abziehen und schließlich (6) Kleben des Glases auf das PDMS-Modell.

Das 2D-Mikromodelldesign ahmt wichtige Merkmale im Zusammenhang mit der heterogenen Natur von Gesteinsporenhälsen nach und vermeidet gleichzeitig Komplexitäten im Zusammenhang mit der 3D-Natur von Porennetzwerken. Abbildung 2 zeigt ein detailliertes Schema des mikrofluidischen Gerätedesigns. Die Struktur besteht aus mehreren Durchflusseinheiten, was die Wiederholbarkeit gewährleistet und Endeffekte sowie die Möglichkeit einer vollständigen Verstopfung des Chips eliminiert. Eine Durchflusseinheit ist symmetrisch zur horizontalen Achse und umfasst 2, 5 und 10 μm breite Kanäle.

Draufsicht auf das gesamte Mikrofluidikgerät der Größe 2 cm x 1 cm (a), einschließlich der Konfiguration der 40 × 5 Flusseinheiten (b) und der Vergrößerung der Kanäle innerhalb jeder Flusseinheit mit den Abmessungen 10, 5 und 2 μm (c ).

Um 3D-Effekte zu minimieren, haben Sie ein mikrofluidisches Gerät mit einer Höhe von 7 μm, einer Kanallänge (Flusseinheit) von fast 100 μm (siehe Abb. 2) und einer Gesamtmodellgröße von etwa 1 cm verwendet. Dieses Seitenverhältnis weist darauf hin, dass die Höhe des Geräts viel kleiner ist als seine Breite und Länge, was dazu führen würde, dass die Strömung im Wesentlichen zweidimensional und nicht dreidimensional wäre. Darüber hinaus wird der Flüssigkeitsfluss in der Mikrofluidikvorrichtung von den Reibungskräften dominiert, die an der Kanalwand auftreten, was zu einem Fluss führt, der weitgehend auf die Ebene der Kanäle beschränkt ist, und es ist zu erwarten, dass es zu Schwankungen des Flusses in vertikaler Richtung kommt sehr klein. Die visuelle Untersuchung im Experiment ergab keine offensichtlichen 3D-Effekte. Dies ist wahrscheinlich darauf zurückzuführen, dass die 2D-Flussannahme für die Bedingungen unseres Experiments gültig war und kleine vertikale Variationen der Strömung keinen signifikanten Einfluss auf das Gesamtströmungsverhalten hatten (siehe Video S1 im Zusatzmaterial, das die Dynamik des Polymertransports zeigt). und Verstopfung in einer Durchflusseinheit). Dennoch ist es wichtig zu beachten, dass in einigen anderen Fällen die 3D-Effekte in Mikrofluidiksystemen mit größeren Seitenverhältnissen oder komplexeren Geometrien wichtig werden können. Daher ist es immer wichtig, die entsprechenden Annahmen und Einschränkungen jedes Modells oder Experiments sorgfältig abzuwägen.

Wir haben das Mikrogerät aus Polydimethylsiloxan (PDMS) mithilfe von Softlithographietechniken hergestellt. Wir haben einen geätzten Siliziumwafer als Form für das PDMS verwendet, um die Fertigungspräzision der kleinen Merkmale zu erhöhen.

In unseren Experimenten verwendeten wir ein fluoreszierend markiertes Polymer, Poly (Fluoresceinisothiocyanat-Allylamin-Hydrochlorid), von Sigma Aldrich. Das Polymer ist kationisch mit einem Molekulargewicht von 56.000 Dalton. Das markierte Polymer wurde bei 488 nm angeregt und die Emission wurde durch einen 540 ± 40 nm Bandpassfilter nachgewiesen. Das Polymerpulver wurde in destilliertem Wasser gelöst, um eine Polymerlösung mit einer Konzentration von 100 μg/ml zu erhalten. Die Größencharakterisierung von Polymermolekülen wurde unter Lösungsbedingungen durchgeführt. Die experimentelle hydrodynamische Größe von Polymermolekülen in Lösung wurde mithilfe der Methode der dynamischen Lichtstreuung bestimmt. Die Messungen wurden mit dem Zetasizer Nano-ZS-Instrument von Malvern Panalytical mit einer Korrelationszeit von 5 s durchgeführt, um die fotoinduzierte Agglomeration zu minimieren. Die Ergebnisse zeigten eine bimodale Verteilung des hydrodynamischen Durchmessers mit einem Schwerpunkt bei etwa 60 nm (einzelne Polymermoleküle mit nahezu 100 % relativer Häufigkeit), wie in Abb. 3 dargestellt.

Dynamische Lichtstreuhistogramme, die die Anzahl-gegen-hydrodynamische Durchmesserverteilung von Polymermolekülen veranschaulichen, die im Bereich von 40–100 nm (Durchschnitt ~ 60 nm) liegt.

Wir führten Experimente mit einphasigen Polymerlösungen an Mikromodellen durch, mit dem Ziel, eine direkte dynamische Visualisierung des Polymereinschlusses zu erfassen. Zu diesem Zweck verwendeten wir einen speziell angefertigten Epifluoreszenzmikroskopie-Aufbau und das fluoreszenzmarkierte Polymer, das eine Visualisierung im Molekülmaßstab ermöglichte. Diese fortschrittliche Einzelmolekül-Verfolgungstechnik ermöglichte es uns, den Fluss von Polymermolekülen innerhalb der wässrigen Wirtsphase zu beobachten. Die erfassten Graustufenbeschriftungen wurden in Fiji-ImageJ nachbearbeitet und zur Verbesserung der Visualisierung in Farbbilder umgewandelt. Die farbige Skala verdeutlicht die unterschiedlichen Intensitätsstufen der Fluoreszenz.

Abbildung 4 zeigt direkte Beobachtungen der Polymerflutung innerhalb einer Strömungseinheit, die zu unterschiedlichen Zeiten aufgenommen wurden, wobei die leuchtend gelbe Farbskala das Vorhandensein von stark fluoreszierendem Polymermaterial widerspiegelt. Im Gegensatz dazu spiegelt die dunkelviolette/blaue Farbskala eine geringe Konzentration oder das völlige Fehlen von Polymermaterial wider. Die beobachteten einzelnen Polymermoleküle liegen im 100-nm-Bereich, während die beobachteten Agglomerationen bis zu 10 µm groß sind. Nach einer Stunde Polymerfluss durch das Mikromodell waren die mittleren drei Kanäle auf den Polymerfluss beschränkt. Die Bildfolge in der oberen Reihe von Abb. 4a, b und c zeigt das Fließverhalten des Polymers innerhalb der 10-µm-Kanäle (d. h. obere und untere Kanäle) zu den Zeiten 10,5, 11,7 und 13,1 s, wobei die Referenz Die Zeit beträgt 1 Stunde nach Beginn der Polymerinjektion. Wir konzentrieren uns auf die oberen und unteren 10-µm-Kanäle, wobei die grünen Pfeile offene Kanäle für den Flüssigkeitsfluss anzeigen, während die roten Pfeile Kanalverstopfungen anzeigen. Die Bildfolge in der unteren Reihe von Abb. 4d, e und f zeigt, wann der obere Kanal zum Zeitpunkt = 24,5 s (d) verstopft war. Die folgenden Bilder (e, f) bestätigen, dass der obere Kanal vollständig verstopft ist, was zu einer Strömungsdivergenz zu den unteren Kanälen führt, wie zu den Zeitpunkten 26,2 und 27,5 s beobachtet.

Zeitraffer-Bildunterschriften, die den Fluss von Polymermaterial zeigen, der sich in leuchtend gelber Farbe innerhalb einer Flusseinheit widerspiegelt, wobei die obere Bildreihe zu den Zeiten 10,5, 11,7 und 13,1 s aufgenommen wurde (a, b und c) und offene 10 µm zeigt -Kanäle für den Polymerfluss; Die untere Bildreihe wurde zu den Zeitpunkten 24,5, 26,2 und 27,5 s (d, e und f) aufgenommen und zeigt den mechanischen Einschluss eines Polymeragglomerats im oberen Kanal, was zu einer Verstopfung der Polymerporen führt.

Es ist zu beachten, dass ähnliche Polymerfluss- und Verstopfungsverhalten auch in anderen Durchflusseinheiten beobachtet wurden. Die in dieser Studie vorgestellte Durchflusseinheit wurde in der Mitte des Mikrofluidikgeräts ausgewählt. Während bei den verschiedenen Durchflusseinheiten aufgrund ihrer Nähe zum Einlass oder Auslass eine gewisse Variabilität im Strömungsverhalten beobachtet wurde, stellten wir einen höheren Grad an Verstopfung in der Nähe des Einlasses fest. Dieser Befund erfordert weitere Untersuchungen. Dennoch ergab unsere Analyse, dass das Gesamtfließverhalten und der Polymertransport über alle Fließeinheiten hinweg vergleichbar waren.

Das beobachtete Verstopfungsverhalten ist auf die hohe Polymerretention zurückzuführen. Polymeradsorption und -retention an den Modellwänden wurden bei unterschiedlicher Dicke (~ 1–3 µm) beobachtet. Diese Ungleichmäßigkeit war im oberen 10-µm-Kanal stärker ausgeprägt und führte zu einem Strömungshindernis, wodurch die für den Durchfluss verfügbare Fläche verringert wurde. Die durch die eingekreiste Zone in Abb. 4d angezeigte Strangulation begünstigte die Bedingungen, unter denen ein größeres Polymeragglomerat mechanisch eingeschlossen werden konnte. Abbildung 4e–f bestätigen den Polymereinschluss im oberen Kanal und dass die Inkompatibilität zwischen Polymer und Porengröße zum Verstopfen des Kanals führt.

In dieser Studie führten wir numerische Simulationen durch, um die Fließeigenschaften einer Polymerlösung durch ein mikrofluidisches Gerät vorherzusagen. Ziel der Simulationsarbeiten ist es, den Fluss der wässrigen Phase nachzubilden und den Transport von Polymermolekülen vor und während der Porenverstopfung zu berechnen. Wir haben COMSOL Multiphysics® verwendet, um den Fluss der wässrigen Phase und den Transport von Polymermolekülen zu berechnen. Der Polymerfluss hängt stark von der Partikelgröße und -konzentration ab. Typische Polymerkonzentrationen für EOR-Anwendungen liegen im Bereich von 500 bis 3000 Teilen pro Million (ppm), wobei sie als verdünnte Lösungen gelten. In einigen Fällen haben niedrigere Partikelkonzentrationen keine oder nur unbedeutende Auswirkungen auf den Flüssigkeitsfluss und daher besteht eine einseitige Kopplung zwischen Strömung und Transport, bei der nur die kontinuierliche Wirtsphase die Bewegung der Partikel beeinflusst und nicht umgekehrt , kann angenommen werden. Um die Wechselwirkungen der Polymermoleküle mit dem Medium zu berücksichtigen, gelten diese Annahmen jedoch nicht. Im Zusammenhang mit der Untersuchung der durch Polymereinschluss verursachten Porenverstopfung und ihrer Auswirkungen auf den Flüssigkeitsfluss ist daher eine vollständige Kopplung erforderlich.

Wir haben eine Zwei-Wege-Kopplung angewendet, bei der die Wechselwirkungen bidirektional sind, sodass sich sowohl die Flüssigkeit als auch das Partikel gegenseitig beeinflussen können68. Die vollständige Kopplung wurde zwischen dem Creeping Flow-Modul, das den Fluss der wässrigen Phase berechnet, dem Transport of Dilute Species-Modul, das den Fluss der Polymermoleküle berechnet, und dem Particle Tracing-Modul, das den Polymeragglomerattransport berechnet, hergestellt68. Die Kopplung besteht aus einem iterativen Prozess zwischen dem zeitabhängigen Löser für die Partikeltrajektorien, die Partikelphase und den Fluidstrom68.

Die allgemeine Navier-Stokes-Gleichung in Verbindung mit der Massenerhaltungsgleichung wird verwendet, um den Flüssigkeitsfluss im Mikromodell zu modellieren, der wie folgt gegeben ist:

Dabei ist \(\rho\) die Dichte der Flüssigkeit, \({\varvec{u}}\) das Phasengeschwindigkeitsfeld, p der Druck, \(\mu\) die dynamische Viskosität der Lösung und F ist die Summe externer Körperkräfte wie der Schwerkraftwirkung, die in unserer Simulation aufgrund der 2D-Natur des Problems irrelevant ist. Die linke Seite der ersten Gleichung stellt die Trägheitskräfte dar, während der Term auf der rechten Seite die Summe aus viskosen Kräften, Druckkräften und äußeren Kräften ist. Die zweite Gleichung stellt die Massenerhaltungsgleichung dar, während in der dritten Gleichung K für den Spannungstensor verantwortlich ist.

In den durchgeführten Experimenten ist die Injektionsrate sehr niedrig, was zu einer Reynolds-Zahl weit unter 1 führt. Daher werden die Stokes-Strömungsgleichungen verwendet, um den Fluss der Polymerlösung zu lösen, bei dem die Trägheitskräfte im Vergleich zu den Viskositäts- und Druckkräften vernachlässigbar sind69 ,70. Darüber hinaus führte die niedrige Injektionsrate zu einer geringen Scherung, sodass die Lösung keinen signifikanten nicht-Newtonschen Effekt (strukturviskose Verdünnung) aufwies. Da die Simulationszeitschritte klein sind und die Zweiwegekopplung die Strömungsgleichungen für die aktualisierten Bedingungen in jedem Zeitschritt löst, können stationäre Bedingungen für die Fluidströmungsmodellierung innerhalb eines Zeitschrittintervalls verwendet werden. Daher sind die entsprechenden maßgeblichen Gleichungen, die zur Berechnung des Flusses der wässrigen Polymerphase verwendet werden, wie folgt:

Wir haben zwei Methoden kombiniert, um das Verhalten von Partikeln in Suspension zu simulieren: den Lagrange- und den Eulerschen Ansatz. Der Lagrange-Ansatz behandelt die Teilchen einzeln und berechnet die Flugbahnen jedes Teilchens separat. Die Methode eignet sich für relativ große Partikel. Im Gegensatz dazu befasst sich der Euler-Ansatz mit der Konzentration von Partikeln in der Lösung in der Massenphase und berechnet ein durchschnittliches repräsentatives Verhalten für alle Partikel, das für relativ kleine Partikel geeignet ist71. Daher wird eine explizite Partikelverfolgungsmethode basierend auf dem Lagrange-Ansatz verwendet, um den Transport großer Polymeragglomerate (> 60 nm) zu modellieren. Die Simulation von Teilchenbahnen mit dem Lagrange-Ansatz basiert auf der Newtonschen Bewegungsgleichung:

Dabei ist \({m}_{p}\) die Masse des Teilchens, \(v\) die Geschwindigkeit des Teilchens und \({F}_{t}\) die Gesamtsumme der Kräfte auf das Teilchen einwirken. In diskreten Teilchensimulationen können verschiedene Kräfte berücksichtigt werden. Die Eigenschaften der in der Mikrofluidik fließenden Polymerlösung werden durch Einbeziehung der Widerstandskraft auf Partikelmoleküle erfasst72. Die Widerstandskraft auf Polymermoleküle wird durch den Unterschied zwischen der Geschwindigkeit der wässrigen Phase und der Geschwindigkeit der Moleküle, die sich in der wässrigen Phase bewegen, verursacht. Die Stokes-Widerstandskraft, einschließlich Wandkorrekturen, wurde verwendet, da sie für Partikel anwendbar ist, die durch eine relative Reynolds-Zahl deutlich kleiner als eins gekennzeichnet sind. Die Strömungsmechanismen der Polymerpartikel werden modelliert durch:

Dabei ist \({F}_{D}\) die Stokes-Widerstandskraft, die durch die viskose Scherspannung verursacht wird, die zwischen der Flüssigkeit und den Partikeln auftritt, wenn die Flüssigkeit sie umströmt, und \(u\) ist die Geschwindigkeit des Trägers Flüssigkeit,\(v\) die Geschwindigkeit des Teilchens, \({\rho }_{p}\) ist die Dichte der Teilchen, \({d}_{p}\) der Durchmesser des Teilchens, \ (\mu\) ist die Viskosität der Trägerflüssigkeit, \({r}_{p}\) ist der Radius des Teilchens. Der Term M beinhaltet die Wandkorrektur, wobei \(L\) der Abstand zur nächsten Wand und \(P\left({\varvec{n}}\right)\) die Projektion auf den Vektor normal zur Wand ist .

Die Polymermoleküle weisen ein hydrodynamisches Durchmesserverteilungszentrum bei etwa 60 nm und die niedrigsten und höchsten Werte bei etwa 40 nm bzw. 100 nm auf. Daher gilt die Annahme, dass die Polymermoleküle der Strömung der wässrigen Phase folgen. Daher verwenden wir für die Modellierung von Polymermolekülen den Euler-Ansatz. Diese Methode verfolgt die einzelnen Partikel, indem sie die Partikelphase durch eine Konzentration mit räumlich-zeitlicher Abhängigkeit charakterisiert. Der Polymerphasentransport wird durch Diffusion und Konvektion modelliert, indem die Massenerhaltungsgleichung für die Phase wie folgt berechnet wird:

Dabei ist \(c\) die Konzentration des Polymermaterials, \({\varvec{u}}\) der massengemittelte Geschwindigkeitsvektor. Der \({\text{u}} \cdot \nabla c\)-Term beschreibt den konvektiven Transport aufgrund des Geschwindigkeitsfeldes und wird durch Kopplung mit der Stokes-Strömung der wässrigen Phase erhalten. Der Massentransport aufgrund der molekularen Diffusion wird durch den Diffusionsflussvektor \(J\) definiert als:

Der Diffusionskoeffizient D für die Polymermoleküle wird mit der Stokes-Einstein-Gleichung berechnet:

Dabei ist R die Gaskonstante, NA die Avogadro-Zahl, T die Temperatur, die kinematische Viskosität \(\eta\) der Flüssigkeit und \(r\) der Radius des Teilchens. Die Stokes-Einstein-Gleichung basiert auf drei Annahmen: 1) die Größe des diffundierenden Partikels ist viel größer als die der Lösungsmittelmoleküle, (2) die Wechselwirkungen zwischen diffundierenden Partikeln sind vernachlässigbar, was eine verdünnte Partikelphase impliziert, und (3) die Form des diffundierenden Teilchens ist kugelförmig73. Es ist bekannt, dass Polymermoleküle eine nicht sphärische Form haben. Daher ist eine Abweichung des wahren Werts vom durch die Gleichung erhaltenen analytischen Wert zu erwarten74.

Die Geometrie der Simulationsdomäne wurde in COMSOL durch Importieren der E-CAD-Datei erstellt, die zur Herstellung des Mikrofluidikgeräts verwendet wurde. Abbildung 5 zeigt den Simulationsbereich, der ein Muster der Strömungseinheit im Mikrogerät darstellt. Die Gesamtabmessungen betragen 95 µm in der Breite und 72 µm in der Höhe. Die Geometrie besteht aus 5 Strömungskanälen mit Öffnungen von jeweils 10, 5, 2, 5 und 10 µm. Es wurde ein unstrukturiertes Finite-Elemente-Dreiecksnetz mit 60.000 Elementen verwendet, wie in Abb. 5 dargestellt. Die Elementgröße variiert zwischen 0,07 und 2,5 µm. Diese Netzauflösung erwies sich als ausreichend, um den Gittereffekt zu minimieren.

Der Simulationsbereich, der die genaue Geometrie und Abmessungen einer Strömungseinheit aus dem Mikrogerät und das entsprechende Netz reproduziert. Die beiden vergrößerten Netzzonen entsprechen der maximalen Elementgröße für die Mitte der Kanäle und der minimalen Elementgröße für die Randabschnitte der Kanäle.

In der Simulation wurde ein Muster der Strömungseinheiten verwendet. Die entsprechenden Anfangs- und Randbedingungen, wie in Abb. 6 dargestellt. Wir haben einen Druck-Druck angelegt, \({P}_{in}=0,5\) Pa und \({P}_{out}=0\) Pa jeweils am Einlass und Auslass der Strömungseinheit, was einem Druckabfall von 0,5 Pa entspricht. Dieser Druckabfall wurde aus den Geschwindigkeiten der experimentellen Partikel abgeleitet. An den Wänden des Mikrogeräts werden rutschfeste Randbedingungen eingestellt. Basierend auf den experimentellen Daten wurde am Einlass eine Polymerkonzentration von 2,47 × 104 mol/m3 eingestellt. Die Polymerpartikel haben eine Einlassgeschwindigkeit, die der Fluidgeschwindigkeit am Einlass entspricht. Für alle Wände wurde eine Abprallbedingung verwendet, bei der Partikel spiegelnd von der Wand reflektiert werden, so dass die kinetische Energie erhalten bleibt. Die dynamische Viskosität der wässrigen Phase beträgt 2 cp, entsprechend der Polymerlösung.

Schematische Darstellung der Anfangs- und Randbedingungen des Simulationsbereichs, sowohl für die wässrige Phase als auch für Polymermoleküle.

Es ist zu beachten, dass unser Ziel darin besteht, die Strömungsdivergenz und Polymerverstopfung innerhalb einer Strömungseinheit und nicht innerhalb des gesamten Bereichs zu simulieren, was aufgrund mehrerer Herausforderungen, einschließlich der Rechenzeit und der Verfügbarkeit beobachteter Daten für den gesamten Bereich, nicht praktikabel ist.

Um die Fließeigenschaften der Polymerlösung durch das Mikrogerät zu reproduzieren, wurde eine quantitative Analyse des Flusses und Transports von Polymeragglomeraten durch das Mikrogerät durchgeführt. Die Partikelverfolgungsgeschwindigkeitsmessung wurde mithilfe der TrackMate-Funktionalität in ImageJ durchgeführt, basierend auf den Bildern, die während des Polymerflutexperiments aufgenommen wurden. Die Software identifiziert die fluoreszierenden Polymeragglomerate in der Polymerlösung, segmentiert sie in mehrere Rahmen und rekonstruiert ihre entsprechenden Flugbahnen. Diese Technik kann die Strömungslinien von Polymeragglomeraten konstruieren und ihre Transportgeschwindigkeiten basierend auf den Partikelpositionen, der Bildnummer und der Häufigkeit von Bildunterschriften berechnen75. Getestet wurde die TrackMate-Funktionalität, die es ermöglicht, Spursegmente von fluoreszierenden Partikeln in der Zeitraffermikroskopie zu teilen oder zu verschmelzen. Die Software bietet die Möglichkeit, Spuren auf der Grundlage bestimmter Kriterien wie Nähe oder Verschiebung zu teilen und zusammenzuführen, was eine genauere Verfolgung von Partikelbewegungen im Zeitverlauf ermöglicht76. Wir haben festgestellt, dass die Option „Erweiterter Kalman-Tracker“ den anderen verfügbaren Tracking-Optionen überlegen ist. In unserem Experiment wurden nur wenige Fälle beobachtet, bei denen es zu einer Spaltung und Verschmelzung der verfolgten Partikel kam. Diese Fälle machten jedoch weniger als 5 % der verfolgten Stromlinien aus und daher unterschieden sich die Ergebnisse nicht wesentlich, unabhängig davon, ob die Option zum Teilen/Zusammenführen aktiviert war oder nicht. Die Geschwindigkeiten variieren im Laufe der Zeit abhängig von den Strömungsbedingungen und den Wechselwirkungen zwischen Polymer und Mikrogerät. Um das System zu initialisieren, haben wir zunächst die Kriechströmung der flüssigen Phase berechnet. Anschließend wurde die Partikelphase zugegeben und unter vollständiger Kopplung mit dem Fluss der wässrigen Phase verbunden.

Die Initialisierung des Stokes-Flüssigkeitsflusses durch die Domäne wurde anhand der Geschwindigkeitsdaten der Polymeragglomerate bestimmt. Wir haben die durchschnittliche Geschwindigkeit der fließenden Polymermoleküle gemessen, die am Einlass der Strömungseinheit sichtbar gemacht wurde. Abbildung 7a zeigt die kumulativen Stromlinien der Polymeragglomerate während 10 s des Experiments. Das Histogramm in Abb. 7b zeigt die Verteilung der aufgezeichneten Polymermolekülgeschwindigkeiten entlang der Stromlinien. Die statistische Auswertung ergab eine mittlere Geschwindigkeit von rund 24,6 µm/s und eine eher nach links gestauchte Normalverteilung der Daten mit einer Maximalgeschwindigkeit von weniger als 70 µm/s. Die Lösung der Stokes-Strömung unter Verwendung der Bedingungen der Einlassgeschwindigkeit und des Auslassdrucks ergab das Druckfeld über den gesamten Bereich.

Beobachtete Stromlinien der Polymermoleküle in Gelb während eines Zeitintervalls von 10 s (a) und das entsprechende Geschwindigkeitshistogramm aus experimentellen Daten (b).

Neben der Reproduktion der experimentellen Beobachtungen bieten die numerischen Simulationen zusätzliche Einblicke in das Strömungsverhalten, die mit den verwendeten Visualisierungstechniken experimentell nicht erfasst werden konnten. Die Einzelmolekül-Tracking-Technik erreicht eine Superauflösung von Hunderten von Nanometern auf fluoreszierenden Partikeln. Es bestehen jedoch einige Einschränkungen77. Insbesondere nach unseren experimentellen Daten führten die hohen Polymerretentionsraten in den mittleren drei Kanälen zu einer deutlichen Verringerung der Strömungsfläche und einer ausgeprägten Tortuosität. Aufgrund der Veränderung der Polymerform, des erhöhten Fluoreszenzhintergrunds und der Photobleichung wurde der gewundene Fluss der wenigen Polymermoleküle aus diesen Kanälen nicht klar erfasst. Die verringerte Klarheit beeinträchtigte die Polymerverfolgung und die Wiederherstellung der Flugbahn während der Nachbearbeitung. Abbildung 7a zeigt, dass die Software die in den mittleren Kanälen fließenden Polymere identifizieren konnte (im vierten Kanal eingekreiste Polymere), ihre Stromlinien jedoch nicht reproduzieren konnte. Die Parallele zwischen experimentellem und simuliertem Strömungsverhalten aus Abb. 8 verdeutlicht, dass numerische Modellierung die Fähigkeit besitzt, fehlende Daten zu generieren und Geschwindigkeitseigenschaften auf den mittleren drei Kanälen aufzudecken. Die gelben Pfeile zeigen die berechneten Strömungswege an und haben eine Größe proportional zum Geschwindigkeitsfeld. Die numerischen Ergebnisse zeigen Geschwindigkeiten im Bereich von mehreren zehn µm/s in den 5 µm-Kanälen und von mehreren µm/s im 2 µm-Kanal. Die berechneten Geschwindigkeiten im gesamten Bereich liegen zwischen 2 µm/s und 50 µm/s mit einer mittleren Geschwindigkeit von 23,6 µm/s, was mit der experimentellen mittleren Geschwindigkeit übereinstimmt, die bei 24,6 µm/s gemessen wurde.

Simulationsergebnisse, die die Fluidströmungseigenschaften innerhalb des Simulationsbereichs zeigen, nämlich das Geschwindigkeitsfeld (a) und das Druckfeld mit Stromlinien (b).

Abbildung 8 zeigt die anhand der Stokes-Strömung berechneten Flüssigkeitsströmungseigenschaften. Sie entsprechen der Strömung der wässrigen Phase ohne Berücksichtigung von Partikel-Medium-Wechselwirkungen. Die variablen Feldverteilungen werden durch eine Farbskala dargestellt, die von Schwarz für hohe Werte bis zu Blau, Lila und Rot für niedrige Werte reicht. Abbildung 8a zeigt das Geschwindigkeitsfeld innerhalb des Simulationsbereichs. Wie erwartet weisen die 10 µm-Kanäle einen geringeren Strömungswiderstand auf, was zu den höchsten Geschwindigkeiten mit Werten innerhalb von 30 µm/s führt. Andererseits erfährt der 2-µm-Kanal die niedrigsten Geschwindigkeiten mit Werten innerhalb von 8 µm/s. Parallel dazu zeigt Abb. 8b das Druckfeld und die Stromlinien in Gelb im Simulationsbereich.

Die Fließwege der Polymeragglomerate werden mit dem Particle Tracing-Modul berechnet, wobei die Agglomerate als feste Partikel simuliert werden, die als normale Partikelgrößenverteilung zwischen 1,2 und 6,5 µm mit durchschnittlich 4 µm initiiert werden. Dieser Bereich gibt die experimentell gemessene Größenverteilung der Polymeragglomerate in der Lösung wieder. Für die Partikelinitialisierung waren vier Hauptparameter erforderlich, darunter Anfangsposition, Anfangsgeschwindigkeit, Freisetzungszeit und Anzahl der Partikel. Die Anfangsposition der Partikel wird am Einlass der Strömungseinheit eingestellt und entlang der Grenze proportional zur Größe des Fluidgeschwindigkeitsfeldes verteilt. Die Anfangsgeschwindigkeit der Partikel entspricht der Eintrittsgeschwindigkeit. Die Partikel wurden in Schüben von jeweils 10 Partikeln in Abständen von 0,3 s freigesetzt. Abbildung 9 zeigt sowohl den berechneten als auch den experimentell erfassten Polymertransport innerhalb der wässrigen Wirtslösung für eine Durchflusseinheit, die keine Polymerverstopfung aufwies. Abbildung 9a zeigt die Ergebnisse der numerischen Modellierung von fließenden Polymeragglomeraten innerhalb der Domäne, während Abbildung 9b die experimentellen Beobachtungen zeigt. Das Modell könnte den Fluss großer Polymeragglomerate qualitativ nachahmen, erfasst jedoch nicht die Gesamtkonzentration des Polymers; Daher ist ein eleurianischer Ansatz erforderlich.

Numerische Modellierung des Flusses von Polymermolekülen, dargestellt als gelbe Partikel, und des entsprechenden Fluidgeschwindigkeitsfeldes, farbiger Hintergrund (a) und eine tatsächliche Bildunterschrift von Polymermolekülen, dargestellt in leuchtendem Gelb, die während der Experimente durch das Mikrogerät fließen (b).

Wir haben die Polymermoleküle eingeführt und ihren Fluss mithilfe des Moduls „Transport verdünnter Spezies“ in COMSOL berechnet, wo das Polymer mit einem Advektions-Diffusions-Modell verfolgt wird. Die experimentell gemessene Größenverteilung des hydrodynamischen Durchmessers der einzelnen Polymermoleküle lag bei etwa 60 nm, wobei 40 nm und 100 nm der niedrigste bzw. höchste Wert waren. Der Mittelwert von 60 nm wurde zur analytischen Berechnung des Diffusionskoeffizienten unter Verwendung der allgemeinen Stokes-Einstein-Gleichung verwendet, die einen Wert von 1,6 × 10−12 m2/s lieferte. Abbildung 10 zeigt das Strömungsverhalten von Polymermolekülen und Polymeragglomeraten innerhalb der Strömungseinheit ohne Berücksichtigung etwaiger Partikel-Medium-Wechselwirkungen. Die Diskrepanz zwischen der Vorderseite der Polymermoleküle und der Polymeragglomerate wird durch die zugrunde liegende Physik verursacht, die die Strömung bestimmt. Die Widerstandskraft auf die einzelnen Polymeragglomerate wirkt in die entgegengesetzte Richtung der Strömung und führt zu einer Verzögerung der Polymeragglomerate im Vergleich zum Strömungsfeld. Darüber hinaus wirken Diffusionskräfte, die in die Modellierung der Phase der Polymermoleküle einbezogen werden, in die gleiche Richtung wie das Strömungsfeld. Aufgrund des erheblichen Größenunterschieds zwischen den viskosen und den diffusiven Kräften ist der Einfluss der Diffusion auf die Stromlinien jedoch vernachlässigbar. Der Beitrag der Diffusion wird im wandnahen Bereich mit einer Geschwindigkeit von Null aufgrund der rutschfesten Bedingung beobachtet. Der erste Durchbruch der Polymermoleküle erfolgt nach 4 s und der stationäre Zustand wird nach 28 s erreicht, wenn die Konzentration innerhalb der Einheit konstant ist und dem Einlasswert von 2,47 × 105 mol/m3 entspricht.

Simulationsergebnisse, die die Polymerkonzentration (mol/m3) zu verschiedenen Zeiten und den Transport von Polymeragglomeraten zeigen, die durch diskrete Partikel gekennzeichnet sind.

Wir modellierten die durch Polymereinschluss verursachte Strömungsänderung, die während der experimentellen Studie beobachtet wurde, indem wir Polymer-Medium-Wechselwirkungen berücksichtigten. Für den mechanischen Einschluss von Polymeren in porösen Medien fehlt jedoch ein Vorhersagemodell. Alternativ haben wir ein Verstopfungsmodell entwickelt, das sich wie ein poröses Sieb verhält, durch das nur Polymermoleküle einer bestimmten Größe hindurchgehen können, während der Rest am Sieb eingeschlossen und angesammelt wird, was zu einer Verringerung der Leitfähigkeit führt. Um den im Experiment beobachteten mechanischen Einschluss des Polymers nachzubilden, wurden Siebmodelle in die Kanäle eingeführt. Der Flüssigkeitsströmungswiderstand durch das Sieb wird durch einen Widerstandsfaktor erfasst, der eine Funktion der Anzahl der eingeschlossenen Polymeragglomerate ist. Wenn bei diesem Ansatz ein Partikel auf das Sieb trifft und die Bedingungen des Größenausschlusses erfüllt, wird der Widerstandskoeffizient erhöht und somit die kumulativen Wechselwirkungen zwischen Partikel und Sieb erfasst. Dieses Verstopfungsmodell verstopft jedoch den Wasserfluss durch Konvektion und Diffusion nicht vollständig, was mit dem Konzept des unzugänglichen Porenvolumens (IPV) übereinstimmt, bei dem große Polymermoleküle enge Porenkörper nicht erreichen können, Wasser dagegen78.

Abbildung 11 zeigt die berechneten Strömungseigenschaften während der numerischen Simulation von Verstopfungen. Die gesamte Simulationszeit betrug 35 s, ähnlich der experimentellen Beobachtungszeit der jeweiligen Strömungseinheit, in der der mechanische Polymereinschluss erfasst wurde.

Simulationsergebnisse für Fließeigenschaften, die Polymerverstopfungen zu unterschiedlichen Zeiten zeigen; Die Karte der Geschwindigkeitsgröße sowie des Partikeltransports und -einschlusses wird links angezeigt, während rechts das Druckfeld mit Geschwindigkeitspfeilen skaliert nach Geschwindigkeitsgröße angezeigt wird.

Abbildung 11 veranschaulicht das Geschwindigkeitsfeld und den Transport von Polymerpartikeln (linke Seite). Auf der rechten Seite wird das Druckfeld durch das Geschwindigkeitsfeld mit Pfeilen dargestellt, die nach der Geschwindigkeitsgröße zu drei verschiedenen Zeiten, 1, 20 und 30 s, skaliert sind. Zu einem frühen Zeitpunkt, 1 s, wurden nur wenige Partikel freigesetzt, haben aber die Verstopfungssiebe noch nicht erreicht. Es ist zu beobachten, dass das Strömungsverhalten unverändert bleibt und seine Eigenschaften der in Abb. 8 beschriebenen unveränderten Strömung ähneln. Der Schnappschuss aus der zweiten Reihe entspricht der mittleren Simulationszeit von 20 s, während der eine erhebliche Anzahl von Partikeln flog durch das Gerät. Die Strömungseigenschaften zeigen eine deutliche Reduzierung der Strömung im oberen Kanal. Die Geschwindigkeitsgröße verringerte sich von über 40 µm/s auf etwa 25 µm/s. Andererseits ist der Druck mit anfänglicher gleichmäßiger Variation durch eine starke Änderung über das Sieb (0,5 Pa bis 0,1 Pa) gekennzeichnet, die durch eine verringerte Konnektivität aufgrund von Verstopfung hervorgerufen wird. Die Strömungsgeschwindigkeit legt nahe, dass das Modell in der Lage war, das Strömungshindernis im oberen Teil des unteren Kanals zu erzeugen und die experimentellen Beobachtungen genau zu simulieren, wobei die Strömung hauptsächlich am Boden des Kanals stattfand. Die letzte Zeile stellt die Flusseigenschaften im letzten Zeitschritt dar. Die Geschwindigkeit im oberen Kanal weist eine deutlichere Verringerung auf, die durch verstärkte Verstopfungseffekte verursacht wird. Es wurde eine weitere Reduzierung von 10 auf 25 µm/s mit einem erheblichen Druckabfall über dem Sieb erzielt.

Wir haben eine quantitative Analyse des Flüssigkeitsflusses über den oberen Kanal durchgeführt, um ein tieferes Verständnis der Strömungseigenschaften vor und während der Porenverstopfung zu erhalten. Die Analyse wurde sowohl anhand experimenteller als auch simulierter Daten durchgeführt, wobei die Strömungsgeschwindigkeit von Polymermolekülen bzw. -partikeln untersucht wurde. Die Stromlinien und Geschwindigkeit von Polymermolekülen aus der experimentellen Beobachtung wurden mithilfe der Partikelverfolgungsfunktion in Fidschi bestimmt. Abbildung 12 zeigt die Geschwindigkeit der Polymermoleküle in der ersten Spalte (in Gelb) und die berechnete Geschwindigkeit der Partikel in der zweiten Spalte (in Lila) für zwei Zeitintervalle: vor und während der Verstopfung. Abbildung 12 – erste Reihe zeigt die Geschwindigkeitshistogramme von Polymeren (links) und Partikeln (rechts) vor dem Verstopfen. Die berechneten Geschwindigkeiten erfassen das Werteintervall der vorherrschenden Polymermolekülgeschwindigkeiten bis zu 40 µm/s. Die berechnete Geschwindigkeitsverteilung ähnelt einer Gaußschen Verteilung diskreter experimenteller Daten mit Spitzengeschwindigkeitswerten zwischen 20 und 30 µm/s. Die erhaltene mittlere Geschwindigkeit von 23,67 µm/s entspricht nahezu der mittleren Polymergeschwindigkeit von 26,98 µm/s. Abbildung 12 – zweite Reihe zeigt die Geschwindigkeitshistogramme von Polymeren und Partikeln (rechts) während der Verstopfung. Die berechneten Partikelgeschwindigkeiten berücksichtigen das Hauptgeschwindigkeitsintervall von Polymeren mit Werten unter 20 µm/s. Die berechnete Geschwindigkeitsverteilung ähnelt einer Gaußschen Verteilung diskreter experimenteller Daten, wobei die Spitzengeschwindigkeitswerte unter 5 µm/s liegen. Die Daten belegen eine Verringerung der mittleren Geschwindigkeit um 66 % während des Polymereinschlusses. Die Übereinstimmung der mittleren Geschwindigkeiten untermauert, dass das numerische Modell in der Lage ist, die Strömungscharakteristik vor und während der experimentellen Ergebnisse zum Verstopfen von Polymerporen nachzuahmen.

Geschwindigkeitshistogramm von Polymermolekülen aus experimentellen Ergebnissen (links) und Geschwindigkeitshistogramm der Partikel aus Simulationen (rechts) vor und während der polymerinduzierten Porenverstopfung.

Wir präsentierten eine experimentelle und numerische Studie des Polymerlösungsflusses durch ein Mikrofluidikgerät, die den Effekt der Polymerverstopfung auf der Porenskala erfasst. Das Ziel besteht darin, die Auswirkung des durch Polymer-Medium-Wechselwirkungen veränderten Polymerfließverhaltens im Porenmaßstab und die Änderungen der Fließeigenschaften während des mechanischen Einschlusses und der Porenverstopfung des Polymers zu untersuchen.

Die wichtigsten Schlussfolgerungen lassen sich wie folgt zusammenfassen:

Die vorgeschlagene Mikrofluidik-Technologie in Verbindung mit einem Mikroskopaufbau ermöglichte die direkte Beobachtung der Polymerretention auf Poren- und Molekülebene unter dynamischen Bedingungen.

Das numerische Modell imitiert genau die Beobachtungen des Fluidströmungsverhaltens, das durch Polymerretention nicht verändert wird, und reproduziert die Strömungswege und die Geschwindigkeit sowohl der wässrigen als auch der Partikelphase vor dem Verstopfen.

Der mechanische Einschluss des Polymers wurde zusammen mit der impliziten Änderung des Fließverhaltens simuliert. Die Geschwindigkeit innerhalb des Kanals verringerte sich von Werten über 40 µm/s vor der Verstopfung auf Werte unter 15 µm/s während der Verstopfung. Der Druck mit anfänglicher gleichmäßiger Variation ist durch eine starke Änderung über das Sieb während des Verstopfens gekennzeichnet, von 0,5 Pa auf der einen Seite und weniger als 0,1 Pa auf der anderen Seite.

Die Ergebnisse zeigten signifikante Veränderungen der Fließeigenschaften während der Verstopfung der Polymerporen. Das Geschwindigkeits- und Druckfeld sowie die Änderung der Stromlinien belegen, dass das generierte numerische Modell das experimentell beobachtete Strömungsverhalten während der Porenverstopfung nachbildet.

Die Ergebnisse der quantitativen Analyse des Polymer-/Partikelflusses zeigten eine Reduzierung der Geschwindigkeit um 66 % während der Verstopfung, von Mittelwerten um 27 µm/s vor der Verstopfung auf etwa 9 µm/s während der Verstopfung. Darüber hinaus sagt das numerische Modell die Strömungsparameter, mit Schwerpunkt auf der Geschwindigkeit, vor und während der polymerinduzierten Porenverstopfung genau voraus.

Der vorgeschlagene experimentell-numerische Ansatz bietet zusätzliche Einblicke in das Fließverhalten von Polymeren auf der Porenskala.

Die in dieser Studie verwendeten Daten sind im Artikel verfügbar und stützen die Ergebnisse der vorliegenden Forschungsarbeit.

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Referenzen herunterladen

Die Autoren möchten der King Abdullah University of Science & Technology für die Finanzierung und Unterstützung dieser Arbeit danken.

Abteilung für Physikalische Wissenschaften und Ingenieurwissenschaften, King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Thuwal, Saudi-Arabien

Antonia Sugar & Hussein Hoteit

Abteilung für Bio- und Umweltwissenschaften und -technik, King Abdullah University of Science and Technology, Thuwal, Saudi-Arabien

Maged Serag & Satoshi Habuchi

Nanofabrication Core Lab, King Abdullah University of Science and Technology, Thuwal, Saudi-Arabien

Ulrich Buttner

Institut für Erde und Umwelt Straßburg, Universität Straßburg, CNRS, ENGEES, Straßburg, Frankreich

Marwan Fahs

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AS: Schreiben – Vorbereitung des Originalentwurfs, Methodik, Herstellung, Visualisierung MS: Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Validierung UB: Herstellung, Methodik MF: Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Software SH: Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Supervision HH: Konzeptualisierung , Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Validierung, Supervision.

Korrespondenz mit Hussein Hoteit.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Zusatzvideo 1.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Sugar, A., Serag, M., Buttner, U. et al. Experimentelle und numerische Untersuchung der Polymerporenverstopfung in Mikromodellen. Sci Rep 13, 8245 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34952-9

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Eingegangen: 25. November 2022

Angenommen: 10. Mai 2023

Veröffentlicht: 22. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34952-9

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